新型脈沖電源研制及其處理六氯苯廢水的研究.pdf

1、近幾十年來(lái)，高級(jí)氧化技術(shù)在處理難生物降解的有機(jī)污染廢水方面取得了迅速的發(fā)展。脈沖放電等離子體水處理技術(shù)幾乎是各種高級(jí)氧化技術(shù)的天然組合,具有廣泛的應(yīng)用前景。但放電等離子體技術(shù)在大規(guī)模應(yīng)用中存在包括電源不能長(zhǎng)期穩(wěn)定運(yùn)行、處理時(shí)間長(zhǎng)且成本高和降解機(jī)理還不完全清楚等問(wèn)題，影響了該技術(shù)的產(chǎn)業(yè)化。因此本文針對(duì)這些問(wèn)題對(duì)放電等離子體技術(shù)進(jìn)行了研究。主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)論如下：
　　 （1）基于磁壓縮和SOS效應(yīng)原理，設(shè)計(jì)了一種新型無(wú)間隙納秒級(jí)脈

2、沖電源。通過(guò)pspice電路仿真分析和實(shí)驗(yàn)研究，著重探討了關(guān)鍵參數(shù)對(duì)輸出電壓的影響。研究結(jié)果表明：電源在前級(jí)飽和變壓器PT1匝數(shù)為1：20，磁壓縮電感MS匝數(shù)為13，后級(jí)升壓飽和變壓器PT2匝數(shù)為2：10時(shí)能獲得較高的輸出電壓峰值，負(fù)載為50Ω時(shí)，脈沖電壓峰值-51kV，脈寬120ns，峰值前沿60 ns。
　　 （2）探討了電源和反應(yīng)器之間的匹配，以利于提高電源能量利用效率。根據(jù)將反應(yīng)器整體看成是一級(jí)電容的匹配思路，設(shè)計(jì)出了一

3、級(jí)磁壓縮電路和二級(jí)磁壓縮電路與反應(yīng)器進(jìn)行匹配。從實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以看出，設(shè)計(jì)出的電路對(duì)大型反應(yīng)器的效果非常好，一級(jí)磁壓縮電路在MS1匝數(shù)為35匝時(shí)負(fù)載峰值電壓可以達(dá)到28kV，二級(jí)磁壓縮電路在MS1匝數(shù)為33時(shí)得到負(fù)載的最高峰值電壓30kV。
　　 （3）過(guò)氧化氫是放電所產(chǎn)生的活性物質(zhì)中最穩(wěn)定的。研究發(fā)現(xiàn)在放電時(shí)間90min內(nèi)，隨著時(shí)間的增加，過(guò)氧化氫的濃度成線性增加，曝氣可極大提升過(guò)氧化氫的生成量。在峰值電壓35kV、頻率30Hz、

4、電極間距為2cm、曝氣(0.5L/min)和不曝氣的情況下過(guò)氧化氫的生成速率常數(shù)，分別為1.17×10-8mol/s和1.67×10-9mol/s，其過(guò)氧化氫能量效率則分別為6.59×10-11mol/J和0.96×10-11mol/J；過(guò)氧化氫的濃度隨著電壓和氣流量的升高也隨之增加，添加適量TiO2可促進(jìn)過(guò)氧化氫的產(chǎn)生，但TiO2量過(guò)多反而比不投加TiO2所產(chǎn)生的過(guò)氧化氫濃度要??；通過(guò)正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析，在各種影響因素中，電壓最重要，放

5、電時(shí)間次之，而氣流量最后。
　　 （4）探討了采用高效液相色譜檢測(cè)水楊酸羥基化產(chǎn)物，來(lái)測(cè)定放電等離子體產(chǎn)生的羥基自由基濃度。實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)，水楊酸的濃度為200mg/L時(shí)具有較好的捕捉效率，而且水楊酸羥基化產(chǎn)物所占的百分含量大致保持不變，其中2,5-二羥基苯甲酸約為70％，2,3-二羥基苯甲酸約為30％。通過(guò)計(jì)算實(shí)驗(yàn)值的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差，說(shuō)明采用羥基化產(chǎn)物定量檢測(cè)羥基自由基濃度的重復(fù)性較好。在放電時(shí)間60min內(nèi)，隨著放電時(shí)間的增加，羥

6、基自由基的濃度均呈線性增加，而且隨著電壓的升高，羥基自由基的濃度也增加。通過(guò)計(jì)算可知在不曝氣的條件下，在放電電壓為30、35和40kV時(shí)，分別為4.1、5.7和 7.7×10-10mol/s；在曝氣的條件下，在放電電壓為30、35和40kV時(shí)，分別為18.1、22.1和26.1×10-10mol/s；在相同的放電條件下，曝氣比不曝氣的羥基自由基的濃度會(huì)高很多，而且曝氣時(shí)的能量效率比單獨(dú)放電要高很多。在單獨(dú)放電時(shí)羥基自由基能量效率并不隨輸

7、入能量大小的變化而變化，平均值約為3.23×10-12mol/J；放電且曝氣時(shí)，羥基自由基能量效率隨輸入能量的增加而有所減小。
　　 （5）采用針板反應(yīng)器，對(duì)新型納秒級(jí)脈沖電源處理水中六氯苯的效果進(jìn)行了研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，放電等離子體降解六氯苯的反應(yīng)符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)關(guān)系，而且在曝氣條件下比不曝氣六氯苯去除率有較大的增加；電壓的變化對(duì)六氯苯的去除率有很大的影響，隨著電壓從20kV升高到40kV，放電90min后六氯苯的去除率從48

8、.8％提高到91.8％；六氯苯的能量效率隨著放電時(shí)間的增加而降低，曝氣條件下，六氯苯去除的能量效率從15min時(shí)的2.01×10-12mol/J下降到90min時(shí)的0.67×10-12mol/J；而不曝氣條件下的六氯苯去除的能量效率從15min時(shí)的0.94×10-12mol/J下降到90min時(shí)的0.47×10-12mol/J。
　　 （6）在對(duì)活性成分產(chǎn)生和六氯苯降解研究的基礎(chǔ)上，通過(guò)對(duì)液相放電中化學(xué)反應(yīng)過(guò)程的分析，建立了降解