TiO2-磁性海泡石復(fù)合光催化劑制備及其處理Cu(Ⅱ)-EDTA廢水性能與機理研究.pdf

1、本論文以磁性海泡石為載體，采用溶膠-凝膠法在載體上負載二氧化鈦，制備出 TiO2/磁性海泡石復(fù)合光催化劑，以多種現(xiàn)代化表征手段對最佳制備條件下所合成的復(fù)合光催化劑進行表面形態(tài)、晶型結(jié)構(gòu)、比表面積、孔結(jié)構(gòu)和光吸收性能等測試分析，優(yōu)化制備參數(shù)和條件，初步探討催化劑結(jié)構(gòu)與其性能的關(guān)系；同時對復(fù)合光催化劑處理Cu(II)-EDTA廢水的光催化性能進行了系統(tǒng)研究，分別考察了廢水初始pH值、復(fù)合催化劑投加量、Cu(II)/EDTA比值、雙氧水投加量

2、、不同光催化體系對處理效果的影響，以及復(fù)合光催化劑的磁分離與重復(fù)使用性能；在此基礎(chǔ)上，通過測定Cu(II)-EDTA的光催化主要中間產(chǎn)物和復(fù)合光催化劑處理前后表面結(jié)構(gòu)、官能團、元素種類及價態(tài)的變化，進一步探討復(fù)合光催化劑對Cu(II)-EDTA的催化反應(yīng)機理。得到如下主要結(jié)論：
　?。?）TiO2/磁性海泡石制備的優(yōu)化工藝條件為：磁負載量為6％，煅燒溫度為450℃。
　?。?）復(fù)合光催化劑煅燒溫度過低，二氧化鈦結(jié)晶度差，催化

3、活性低；溫度過高，復(fù)合催化劑中光催化活性高的銳鈦礦 TiO2向光催化活性較低的金紅石和板鈦礦型 TiO2轉(zhuǎn)變，而且溫度過高催化劑易團聚，比表面積減小、顆粒尺寸增大，從而使復(fù)合光催化劑活性降低。
　?。?）與TiO2相比，TiO2/磁性海泡石復(fù)合光催化劑對紫外和可見光的吸收能力更強，有利于提高其對污染物的光催化活性。復(fù)合光催化劑比表面積高達77.219 m2/g，對污染物有較好的吸附能力。
　?。?）復(fù)合光催化劑處理Cu(II

4、)-EDTA廢水（10mg/L）的最優(yōu)條件為：廢水初始 pH值為4，催化劑投加量為4g/L，Cu(II)/EDTA比值為1/1，最優(yōu)條件下Cu(II)和Cu(II)-EDTA的光催化去除率分別為90.1％和100％。
　?。?）復(fù)合光催化劑對Cu(II)的去除率最大值出現(xiàn)在Cu(II)/EDTA比值為1/1時，表明EDTA對Cu(II)的還原具有促進作用，而Cu(II)/EDTA比值小于1/1時，游離EDTA與Cu(II)-EDT

5、A競爭吸附位點，降低了Cu(II)的光催化還原效率。
　?。?）在360W紫外光照條件下，投加與不投加催化劑時，Cu(II)-EDTA廢水中Cu(II)的去除率分別為90.1％和4.7％，TOC的去除率分別為42.3％和7％，表明復(fù)合光催化劑的催化效果顯著。
　?。?）在TiO2/磁性海泡石光催化體系中，EDTA的降解路徑為：乙二胺四乙酸→氨三乙酸→亞氨基二乙酸→甘氨酸→乙醇酸→乙醛酸→草酸→乙酸（或甲酸）→CO2和H2O，