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文檔簡介
1、隨著能源化工行業(yè)的發(fā)展,我國每年能源消費總量仍在不斷攀升,每年因大量使用化石燃料帶來的環(huán)境污染也越來越嚴重,尤其是大氣環(huán)境中的揮發(fā)性有機污染物(VOCs),嚴重危害人類健康及生態(tài)系統(tǒng)安全。隨著環(huán)境形勢的緊迫,對揮發(fā)性有機化合物的治理日益受到各國的重視,許多國家和地區(qū)已對VOCs的排放制定了嚴格的標準。由于在根源上很難保證直接抑制 VOCs的生成,因而必須高效治理產(chǎn)生的 VOCs,TiO2光催化降解技術(shù)具有能耗低、適用范圍廣等優(yōu)點,近年來
2、受到廣泛的關(guān)注。
目前大多數(shù)改性的 TiO2對光利用率仍然有很大的提升空間,且光催化降解的具體途徑及機理仍存在很大的爭議。因此,本文搭建了間歇式光氧化降解試驗臺及連續(xù)式光催化降解試驗臺,并選取甲苯作為研究對象,開展了光催化氧化降解實驗,分析了甲苯在不同工況下的降解規(guī)律,據(jù)此提出合理的反應(yīng)機理。
?。?)在光氧化及光催化降解反應(yīng)中,隨著甲苯初始濃度的增加,甲苯轉(zhuǎn)化率會緩慢下降;而光照強度的增強,則會使其逐漸升高;在進行動
3、力學(xué)分析時,發(fā)現(xiàn)甲苯光氧化降解和光催化降解反應(yīng)均符合偽一級反應(yīng)動力學(xué)方程。
?。?)通過間歇式光氧化降解試驗結(jié)果得知,甲苯光氧化降解的中間產(chǎn)物主要包括苯、苯甲酸、乙醇、乙酸等,且隨著光照強度的增加,代表性產(chǎn)物乙醇(無毒無害)的相對含量由38.7%增加到43.19%,而含苯環(huán)產(chǎn)物的相對含量由58.05%降至42.01%,且光照時間越長,甲苯的降解比較充分,而這些中間產(chǎn)物還可被進一步降解成水和二氧化碳等小分子。
?。?)基于
4、連續(xù)式光催化降解試驗系統(tǒng),以 TiO2為基體,摻雜了不同比例的 La、硫脲對催化劑進行了改性,開展了光催化降解試驗。采用溶膠-凝膠法制備了La單摻改性TiO2催化劑,發(fā)現(xiàn)在550℃下煅燒的La/TiO2催化劑表現(xiàn)出了較高的催化活性;當 La摻雜含量為2.5%時(催化劑 LMT-2.5-550),甲苯轉(zhuǎn)化率最高,達到31.17%,比商業(yè) P25高11.83%;而在制備 La/S共摻改性TiO2催化劑時發(fā)現(xiàn),當硫脲摻雜比例為25%時(催化劑
5、 SMT-25-550),催化降解性能最優(yōu),甲苯轉(zhuǎn)化率達到55.40%,比相同條件下催化劑 LMT-2.5-550的甲苯轉(zhuǎn)化率高24.23%,比商業(yè)P25高36.06%。
?。?)無摻雜催化劑 TiO2表面主要有甲苯與羥基自由基反應(yīng)生成的苯甲酸和苯甲醇,還有由產(chǎn)物苯甲醛在光照與催化劑的共同作用下與體系中生成的甲醇反應(yīng)得到的苯甲酸甲酯等;而甲苯在催化劑 LMT-2.5-550作用下轉(zhuǎn)化率較高,表面產(chǎn)物主要生成了苯甲醇、苯甲酸以及苯
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