中瑞兩國(guó)城市居住區(qū)大氣汞的變異特征及人體暴露劑量估算.pdf

1、汞是一種高毒性的非必需元素，對(duì)人類(lèi)和生命有機(jī)體具有潛在危害。自二十世紀(jì)50年代日本發(fā)生震驚世界的水俁病以來(lái)，對(duì)環(huán)境汞污染控制與研究受到世人的關(guān)注。由于其特殊的物理化學(xué)性質(zhì)和長(zhǎng)距離傳輸特性，汞能夠經(jīng)大氣擴(kuò)散而成為全球性的污染物，并能夠在遠(yuǎn)離污染源的地方沉降。研究表明，燃煤汞排放是主要的人為大氣汞排放源，而燃煤也是酸沉降的主要污染源。一般來(lái)說(shuō)，酸沉降嚴(yán)重的地區(qū)，汞污染也相當(dāng)嚴(yán)重，酸沉降與汞的沉降之間有著某種程度的同源性和伴生性，酸沉降危害的

2、同時(shí)，也加劇了汞污染對(duì)環(huán)境的危害。因而，選擇在酸沉降嚴(yán)重的地區(qū)研究汞污染問(wèn)題具有重大意義。 瑞典是遭受酸沉降嚴(yán)重危害的國(guó)家，而重慶市是中國(guó)酸沉降危害最嚴(yán)重的區(qū)域。燃煤是造成重慶市酸沉降危害的主要原因，而瑞典的酸沉降主要是由其它發(fā)達(dá)國(guó)家產(chǎn)生的污染物經(jīng)長(zhǎng)距離輸送所致，所以，兩個(gè)地方汞污染狀況有較大的差異。城市大氣汞濃度的變化，也會(huì)引起城市居住區(qū)室內(nèi)外汞濃度表現(xiàn)出大的差異，居住區(qū)汞環(huán)境質(zhì)量對(duì)于人群來(lái)說(shuō)非常重要，從而引起人體對(duì)汞暴露風(fēng)

3、險(xiǎn)的差異。在這種情況下，研究這兩個(gè)區(qū)域城市居住區(qū)室內(nèi)外大氣汞濃度的變異特征，具有較高的價(jià)值和對(duì)比性。 基于以上原因，本文以瑞典哥德堡市和中國(guó)重慶市為研究區(qū)，采取實(shí)地調(diào)查研究和收集資料的方式，對(duì)瑞典哥德堡市和中國(guó)重慶市居住區(qū)室內(nèi)外大氣汞進(jìn)行詳細(xì)監(jiān)測(cè)，運(yùn)用后推氣流軌跡模型研究大氣汞的起源，利用箱模型估算室內(nèi)汞源的釋放強(qiáng)度；同時(shí)研究了室內(nèi)外氣象條件、污染物變化以及室內(nèi)人員變動(dòng)時(shí)對(duì)居室內(nèi)外大氣汞的影響，估算公眾在低濃度大氣汞環(huán)境下暴露

4、的劑量，為進(jìn)一步研究汞暴露對(duì)人體的健康風(fēng)險(xiǎn)提供依據(jù)。主要研究結(jié)果如下： 瑞典哥德堡市(Nordstan，商業(yè)交通居民混合區(qū))氣態(tài)元素汞(GEM)、活性氣態(tài)汞(RGM)和顆粒汞(Hg-P)的平均濃度分別在1.96±0.38ng．m<'-3>、2.53±4.09 pg.m<'-3>和12.50±5.88 pg.m<'-3>之間。大氣中各形態(tài)汞大小順序以及所占的比例為：氣態(tài)元素汞(99.17％)>顆粒汞(0.67％)>活性氣態(tài)汞(0

5、.16％)。氣態(tài)元素汞和顆粒汞的濃度較背景值和一些文獻(xiàn)都有所升高。但是，活性氣態(tài)汞與前人的研究相比，其值較低。城區(qū)居室內(nèi)外氣態(tài)總汞的總體水平為：瑞典哥德堡市室外氣態(tài)總汞平均為2.89±1.43 ng.m<'-3>，室內(nèi)平均為7.57±5.23 ng.m<'-3>；中國(guó)重慶市夏季室外氣態(tài)總汞平均為13±18 ng.m<'-3>，室內(nèi)平均32±87ng.m<'-3>；冬季室外氣態(tài)總汞平均為9±5 ng.m<'-3>，室內(nèi)平均為62±354

6、ng/m<'-3>。各采樣點(diǎn)室外氣態(tài)總汞高于本研究在Rorvik的汞背景值和Nordstan的氣態(tài)總汞濃度，也高于北半球汞背景值，說(shuō)明哥德堡市和重慶市居住區(qū)大氣受到了一定程度的汞污染。室內(nèi)氣態(tài)總汞的濃度低于carpi等在美國(guó)紐約測(cè)定的室內(nèi)汞濃度范圍50～69 ng.m<'-3>，也遠(yuǎn)低于美國(guó)毒物和疾病登記署(ATSDR)公布的吸入汞的最低風(fēng)險(xiǎn)水平(MRL，200 ng.m<'-3>)以及我國(guó)國(guó)家工業(yè)企業(yè)設(shè)計(jì)衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)(TJ36-79)中居

7、住區(qū)大氣中有害物質(zhì)的最高容許濃度(300 ng.m<'-3>)。但是，夏季渝北區(qū)的兒童房(1293 ng.m<'-3>)和冬季北碚區(qū)東陽(yáng)鎮(zhèn)的主臥室(3494 ng.m<'-3>)氣態(tài)總汞遠(yuǎn)高于這些標(biāo)準(zhǔn)。由于受室外高汞背景、室內(nèi)汞源、室內(nèi)人員動(dòng)態(tài)變化以及氣象條件和大氣污染物等的影響，室內(nèi)氣態(tài)總汞遠(yuǎn)高于室外濃度。同時(shí)也顯示出重慶市的汞污染比瑞典哥德堡市更嚴(yán)重。 哥德堡市各形態(tài)汞在隨時(shí)間的變異特征表現(xiàn)為：GEM波動(dòng)較小，而RGM和H

8、g-P波動(dòng)較大。這是因?yàn)?，RGM和Hg-P比GEM受當(dāng)?shù)毓欧旁春彤?dāng)?shù)丨h(huán)境化學(xué)條件的更大影響，能以干濕沉降的方式很快從大氣中清除。三種形態(tài)汞都出現(xiàn)了一些高濃度的峰值事件，GEM的三次大的峰值事件表明哥德堡市受到汞長(zhǎng)距離遷移、地方汞源和自然源等的影響，GEM 3天的后推氣流軌跡顯示，抬高的GEM來(lái)自于南方工業(yè)化高度發(fā)達(dá)的國(guó)家。在RGM和Hg-P的峰值事件中，也同時(shí)觀測(cè)到GEM濃度上升，顯示出在0-45°風(fēng)向上，存在當(dāng)?shù)厝藶楣欧旁础?

9、 哥德堡市室外氣態(tài)總汞的時(shí)間變化表現(xiàn)為城郊波動(dòng)最大，其次為農(nóng)村地區(qū)，而城區(qū)氣態(tài)總汞在時(shí)間上的變化較小，幾乎成直線：室內(nèi)氣態(tài)總汞都成多峰型變化，主臥室、兒童房和客廳總體上表現(xiàn)出較為相似的共同變化的特征。而重慶市各點(diǎn)室內(nèi)外氣態(tài)總汞都成多峰型變化，并具有相似的共變性，顯示出各點(diǎn)室內(nèi)外受到較為相似的汞源和相似的氣象因素以及其它污染因素的影響。 瑞典哥德堡市城郊和農(nóng)村地區(qū)室外氣態(tài)總汞可能受中長(zhǎng)距離遷移、本地源和自然源的影響，而城區(qū)主

10、要受本地源和自然源的影響。在中國(guó)重慶市，各采樣點(diǎn)室外平均風(fēng)速都很低(<1 m.s<'-1>)，低風(fēng)速限制了中長(zhǎng)距離汞的遷移，因而影響重慶市各采樣點(diǎn)的汞源主要為本地人為源和自然源等。 在瑞典N(xiāo)0rdstan采樣期間，風(fēng)速<1.5 m.s<'-1>時(shí)，氣態(tài)元素汞和活性氣態(tài)汞的平均濃度分別為2．39 ng．m<'-3>和12.96 pg.m<'-3>，風(fēng)速≥1.5 m.s<'-1>時(shí)，它們的平均濃度分別為1.93 ng.m<'-3>

11、和2.49 pg.m<'-3>。風(fēng)速<1.5 m.S<'-1>時(shí)，增加的氣態(tài)元素汞和活性氣態(tài)汞表明存在當(dāng)?shù)厝藶楣?，特別是燃油排放汞的影響以及自然源的釋放，在低風(fēng)速，較淺的逆溫層下，導(dǎo)致了高濃度的汞。 哥德堡市室內(nèi)氣態(tài)總汞顯示出夜間汞濃度大于白天的汞濃度。而重慶市室內(nèi)汞表現(xiàn)出相反的變化趨勢(shì)。這主要受室外汞污染源、室內(nèi)靜態(tài)汞源、室內(nèi)人員活動(dòng)、開(kāi)關(guān)門(mén)窗以及室外氣象條件和大氣污染物等變化的影響。 開(kāi)關(guān)門(mén)窗時(shí)，會(huì)引入新鮮空氣

12、，使得室內(nèi)外汞濃度具有共同變化的趨勢(shì)。 室內(nèi)人員活動(dòng)，特別是牙中汞齊補(bǔ)牙或體內(nèi)富集汞量較高的人出現(xiàn)在房中時(shí)，室內(nèi)氣態(tài)總汞濃度會(huì)顯著增加，在哥德堡市，差值最大達(dá)到6.66 ng.m<'-3>，在重慶市，夏季差值最大的是渝北區(qū)的兒童房，達(dá)到564 ng.m<'-3>，是無(wú)人在房?jī)?nèi)時(shí)的8.5倍：冬季差值最大的是北碚區(qū)東陽(yáng)鎮(zhèn)的主臥室，達(dá)到2590 ng.m<'-3>，是無(wú)人在房?jī)?nèi)時(shí)的67倍。當(dāng)居住套室內(nèi)，其他房間有人存在時(shí)(無(wú)論是否填

13、充汞齊)仍然可以影響該居室內(nèi)氣態(tài)總汞的變化。對(duì)于較為清潔的房間以及進(jìn)出房間的人員體內(nèi)富集汞量較低時(shí)，人員的進(jìn)出對(duì)室內(nèi)氣態(tài)總汞濃度的影響較小。 人員高度集中時(shí)的附加試驗(yàn)表明，在哥德堡市，7名與會(huì)者(都為牙中鑲有汞齊的人)在1 h左右就使室內(nèi)汞濃度從背景濃度的2.7-3.09 ng.m<'-3>增加到7.67ng.m<'-3>，約增加了2.5倍左右。而在重慶市，兩次最大值分別達(dá)到26 ng.m<'-3>和50 ng.m<'-3>，

14、分別為室外濃度的6～8倍和2倍，顯示出人員活動(dòng)的較大影響。 室內(nèi)潛在汞源也是影響室內(nèi)氣態(tài)總汞的重要因素，其源強(qiáng)可用對(duì)數(shù)方程擬合：y=3.7693+1.98151nx(x為累積釋放時(shí)間)。采用類(lèi)似簡(jiǎn)單箱模型，并且假定室內(nèi)釋放的汞充分混合時(shí)，從哥德堡市一磚混結(jié)構(gòu)公寓內(nèi)表面釋放汞的平均速率大約為250 ng．m<'-2>．h<'-1>。室內(nèi)汞源釋放的凈濃度為5.5 ng．m<'-1>，與該點(diǎn)出現(xiàn)1人汞齊補(bǔ)牙的影響(0.01 ng.m

15、<'-3>)相比，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于汞齊補(bǔ)牙的影響，但小于MeN點(diǎn)兒童房出現(xiàn)2人汞齊補(bǔ)牙時(shí)的影響(6.66 ng.m<'-3>)。同時(shí)，可以推測(cè)，室內(nèi)汞源的釋放強(qiáng)度就是該房間內(nèi)氣態(tài)總汞平均值與室外氣態(tài)總汞平均值之差。 除哥德堡市For2和Axga兩點(diǎn)室內(nèi)汞受室外氣象條件影響外，各采樣點(diǎn)室外氣象條件對(duì)室內(nèi)氣態(tài)總汞的影響較小。 在季節(jié)變異上，重慶市室外氣態(tài)總汞表現(xiàn)為夏季波動(dòng)較大，冬季波動(dòng)較小；夏季氣態(tài)總汞濃度大于冬季，而室內(nèi)氣態(tài)總

16、汞則表現(xiàn)為冬季大于夏季。這主要是由于夏季較高的溫度和太陽(yáng)輻射強(qiáng)度以及低的相對(duì)濕度的影響?？臻g分布上，哥德堡市室外氣態(tài)表現(xiàn)出城郊(4.27ng．m<'-3>)>農(nóng)村地區(qū)(2.73 ng．m<'-3>)>城區(qū)(1.89ng.m<'-3>)，室內(nèi)氣態(tài)總汞表現(xiàn)為城區(qū)(7.99ng．m<'-3>)>城郊(5.54 ng．m<'-3>)>農(nóng)村地區(qū)(4.03 ng．m<'-3>)。這是由于城郊Mell點(diǎn)位于兩條交通樞紐的交叉點(diǎn)，且靠近波羅的海海岸線，

17、受到海洋條件的影響也較大，而城區(qū)因低風(fēng)速(<1.5 m.s<'-3>)、人為污染源較少而濃度較低。 在哥德堡市，成年婦女通過(guò)大氣呼吸暴露的汞量為49.4～197 ng.day<'-1>，成年男子暴露的汞量為66.4～265.0 ng．day<'-3>，0～2歲的小孩將暴露19.7～119 ng．day<'-1>。在重慶市，成年婦女呼吸暴露的汞量為49.4～543ng．day<'-1>，成年男子暴露的汞量為66.4～730ng．

18、day<'-1>，0～2歲的小孩將暴露19.7～327ng．day<'-1>。在本實(shí)驗(yàn)研究的最高濃度下，成年婦女暴露的汞量可達(dá)12656 ng．day<'-1>，0～2歲的小孩將暴露也高達(dá)7611 ng．day<'-1>。室內(nèi)汞的暴露將超過(guò)魚(yú)的消費(fèi)(2900-3270 ng．day<'-1>)而成為重慶城區(qū)人群汞的最大暴露源。同時(shí)，在中國(guó)重慶市室內(nèi)外氣態(tài)總汞遠(yuǎn)高于瑞典哥德堡市，具有更大的健康風(fēng)險(xiǎn)。因而，對(duì)于我國(guó)汞的大氣呼吸暴露及其健康風(fēng)