活性炭纖維負(fù)載稀土氧化物催化凈化NO的研究.pdf

1、活性炭纖維（Active Carbon Fibers，ACF）以其較大的比表面積且孔隙中存在大量的微孔，其微孔多分布在活性炭纖維表面的特征而具有很強(qiáng)的吸附能力。 我國(guó)已經(jīng)探明儲(chǔ)有大量的稀土礦產(chǎn)，稀土元素因其活潑、獨(dú)特的化學(xué)性質(zhì)在環(huán)境催化等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用潛力。本文探討了我國(guó)Nox 污染的現(xiàn)狀及其危害以及活性炭纖維的特性和制備方法及稀土元素的理化性質(zhì)，闡述了Nox凈化方法及原理，并對(duì)國(guó)內(nèi)外的Nox催化凈化研究和應(yīng)用現(xiàn)狀進(jìn)行了討論

2、和總結(jié)。本論文的目的就是尋求一種高效、經(jīng)濟(jì)的凈化NO的負(fù)載型催化劑，為Nox的凈化提供了新的方法，同時(shí)也為ACF 和稀土元素的組合利用提供了一條全新的途徑。 實(shí)驗(yàn)研究中首次將ACF 物理性質(zhì)和稀土氧化物(Ln2O3)的化學(xué)性質(zhì)相結(jié)合來(lái)制備催化劑。實(shí)驗(yàn)前使用ACF負(fù)載La2O3 和Ce2O3 制成系列的ACF負(fù)載型催化劑，并根據(jù)實(shí)驗(yàn)需要制備了空白ACF、HNO3/ACF 和系列CuO/ACF催化劑，研究它們催化凈化NO的活性以與A

3、CF負(fù)載的系列催化劑的催化凈化NO的活性進(jìn)行橫向的對(duì)比研究。 實(shí)驗(yàn)部分首先設(shè)計(jì)了L9（34）正交實(shí)驗(yàn)，研究了催化反應(yīng)進(jìn)行的過(guò)程中的四個(gè)主要因素R2O3 的負(fù)載量（R2O3％）、催化反應(yīng)的溫度（T/℃）、混合氣體的體積流速（V/m3?h-?m-3 或h-）和氧氣在混合氣體中的體積百分比（O2％）對(duì)催化劑催化凈化NO 能力產(chǎn)生的不同的影響程度。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：對(duì)催化劑催化性能影響最大的因素是溫度，其次是氧氣的體積百分比，然后分別是空速

4、和金屬氧化物的負(fù)載量。通過(guò)該正交實(shí)驗(yàn)可以發(fā)現(xiàn)一般的實(shí)驗(yàn)條件最好的選擇是：氧氣的體積濃度為5％，空速為5000h-，而負(fù)載量和溫度的確定，因涉及的可能性太多而需要進(jìn)行深入的研究才能確定最佳狀態(tài)。 根據(jù)正交實(shí)驗(yàn)的結(jié)果，在NO％=0.1％（體積百分比，下同），NH3％=0.11％，O2％=5％，其余氣體為N2，體積流速=5000 h-，催化劑的裝填量一般為0.5000 g的條件下分別對(duì)ACF、HNO3/ACF、系列CuO/ACF、系列

5、La2O3/ACF、系列Ce2O3/ACF催化劑在150～450℃（部分實(shí)驗(yàn)根據(jù)實(shí)際需要在150～600℃）范圍內(nèi)，對(duì)各種催化劑催化凈化NO 的活性和穩(wěn)定性進(jìn)行縱向和橫向的比較，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：HNO3/ACF 具有較好的低溫活性，但是其凈化NO 活性的穩(wěn)定性很差； 20％La2O3/ACF 具有很好的高溫活性和穩(wěn)定性，但是其低溫活性稍差；而10％Ce2O3/ACF催化劑總體上具有較好的低溫活性、高溫活性和催化活性的穩(wěn)定性；當(dāng)前研

6、究較多的CuO/ACF的低溫活性和高溫穩(wěn)定性均不理想。同時(shí)，20％La2O3/ACF和10％Ce2O3/ACF 的催化性能在絕大多數(shù)溫度范圍內(nèi)均大于95％，而催化劑的壽命也得到了很好提高，1.0000 g 20％La2O3/ACF 催化劑在200℃條件下催化凈化NO的壽命為8h。因此20％La2O3/ACF 和10％Ce2O3/ACF 是本實(shí)驗(yàn)研究中綜合催化性能最好的催化劑。 最后分別對(duì)部分催化劑進(jìn)行了TG、XRD、SEM 和F