模擬太陽光照射下水體中溴苯的光降解研究.pdf

1、水體和大氣液相中的活性物質(zhì)近年來引起人們的極大關注，這些活性物質(zhì)與環(huán)境中有機污染物發(fā)生的氧化還原反應有十分密切的關系，是影響化學物質(zhì)在環(huán)境中的遷移、轉(zhuǎn)化、歸宿和生態(tài)效應的重要因素，但目前對其在環(huán)境中轉(zhuǎn)化的微觀機制方面的研究相對較少。溴苯作為水體中常見的有機污染物之一在環(huán)境中廣泛存在，它是許多化學合成的有機中間體，也是有機溶劑與鹵代芳香族物質(zhì)的代表，給環(huán)境和人體健康帶來不容忽視的危害。因此，如何促進該類物質(zhì)的降解在環(huán)境科研領域中具有實際和

2、理論意義。 本文介紹了苯及其衍生物對水環(huán)境所造成的污染和危害，研究了365nm光照下HNO2(NO-2)與C6H5Br混合溶液的宏觀反應過程，初步考察了混合體系中溴苯的降解及衰減行為，較為系統(tǒng)地探討了影響溴苯降解過程的各種影響因素，包括溶液的pH值、初始濃度、光照時間、不同離子的影響以及實驗條件的優(yōu)化，并利用液相色譜法進行定量研究溴苯的降解率，利用離子色譜法分析檢測實驗過程中溴離子和亞硝酸根離子的變化。另外，采用激光閃光光解瞬

3、態(tài)吸收光譜技術，從微觀反應機理角度分析了無氧或氧氣飽和條件下HNO2與C6H5Br的光化學反應，以及溶液經(jīng)激光照射后產(chǎn)物的生成情況，并著重探討了反應中間產(chǎn)物C6H5Br…OH的微觀反應機理，得到了一些重要的動力學參數(shù)。研究結果表明： (1)混合溶液中，溴苯的降解反應過程符合準一級動力學規(guī)律，其表觀速率常數(shù)與溴苯的初始濃度成負0.4級動力學關系，反應速度隨溴苯初始濃度的增大而減小。亞硝酸鈉初始濃度對溴苯的降解率有一定影響，亞硝酸

4、鈉初始濃度高時溴苯的降解率高，溴苯降解速率與亞硝酸鈉初始濃度呈線性相關。溶液在pH=4的條件下的降解過程較快，降解率較高，堿性條件下降解較慢。Cl—、PO3—4、SO2—4、CO2—3、NO—3對溴苯的降解均有抑制作用。溶液在光照一定時間后有溴離子產(chǎn)生。對產(chǎn)物進行GC—MS分析，表明有溴苯酚和硝基苯酚生成。 (2)HNO2與C6H5Br的光化學反應是由HNO2光解產(chǎn)生·OH自由基引發(fā)的。·OH自由基與C6H5Br反應可以生成C