凹凸棒石基非均相催化劑的制備及其在廢水處理中的應用研究.pdf

1、難降解有機污染物由于其具有毒性大、被微生物降解速度慢、分解不徹底等特性已引起人們的廣泛關注，難降解有機污染物危害已成為全球性的重大環(huán)境問題。非均相Fenton催化作為一種高級氧化技術正在被廣泛研究用來催化降解有機污染物。開發(fā)一種易分離回收，無鐵流失量或鐵流失量小，可重復使用，催化性能穩(wěn)定，使用范圍寬，對水中難降解有機物有較好催化降解能力的非均相Fenton催化劑已成為Fenton催化研究的一個重要方向。本文通過在凹凸棒石（ATP）粘土上

2、負載三氧化二鐵（Fe2O3），得到 Fe2O3/ATP催化劑；以三種難降解有機物，十二烷基苯磺酸鈉（SDBS），亞甲基藍（MB）和剛果紅（CR），為目標污染物，進行了降解實驗研究。研究了Fe2O3/ATP/H2O2非均相催化體系對水中三種較高濃度的難降解有機物的催化降解性能，詳細考察了影響各有機物的降解的因素，探討了各有機物降解的反應機理。
　　本研究主要內容包括：⑴分別采用傳統(tǒng)濕法和普通混合法制備了兩種非均相Fenton催化劑F

3、e2O3/ATP-1和Fe2O3/ATP-2，并對這兩種催化劑催化降解十二烷基苯磺酸鈉（SDBS）的性能進行了對比研究?？疾榱藗鹘y(tǒng)濕法制備Fe2O3/ATP-1催化劑時的前驅物Fe(NO3)3濃度和普通混合法制備Fe2O3/ATP-2時Fe2O3在混合時所占比例對催化降解SDBS性能的影響。⑵采用BET，SEM，F(xiàn)T-IR對Fe2O3/ATP-1和Fe2O3/ATP-2進行了表征分析，F(xiàn)e2O3的負載和混合使得ATP孔隙率和比表面積減小

4、，但卻使其具有較強的催化活性；且制備得到的催化劑中出現(xiàn)了α-Fe2O3的特征峰，證明催化劑中有Fe2O3存在。⑶考查了以Fe2O3/ATP-1為催化劑，并在H2O2存在的情況下，H2O2濃度，催化劑用量，pH值和溫度對SDBS降解效果的影響。當pH=4，[H2O2]0=0.392 mol/L，Mc=0.5 g/L，T=60℃時，SDBS的去除率可達99％以上。⑷考查了催化劑Fe2O3/ATP在非均相Fenton體系中MB及CR的脫色效果

5、隨時間的變化，H2O2濃度的變化、Fe2O3/ATP催化劑用量的變化、pH值的變化和溫度的變化對MB及CR脫色效果的影響。各種實驗條件下MB和CR在降解過程中均表現(xiàn)出了不同的特性，可能是由于MB是一種非偶氮染料，而CR是一種偶氮染料的緣故。⑸研究了催化劑 Fe2O3/ATP的穩(wěn)定性和可重復利用性能。經過十次催化脫色實驗后，F(xiàn)e2O3/ATP/H2O2催化體系對SDBS、MB和 CR的脫色率仍保持較高的效率。對比了Fe2O3/ATP催化的

6、非均相Fenton反應與均相Fenton反應對SDBS、MB和CR的催化脫色效果，F(xiàn)e2O3/ATP催化的非均相Fenton反應對MB和CR的催化脫色效果幾乎與均相Fenton反應對兩者的催化脫色效果相同，但Fe2O3/ATP催化劑具有pH值范圍廣，無Fe離子浸出，催化劑可重復利用等優(yōu)點。⑹研究了pH值對 Fe2O3/ATP/H2O2體系降解亞甲基藍的影響，以及在降解過程中溶液 pH值的變化過程。由于凹凸棒石粘土的特性、H2O2的特性以

7、及非均相 Fenton反應的特性等因素，該體系的pH值在反應過程中有較大的變化，pH值對Fe2O3/ATP/H2O2體系降解亞甲基藍的影響也比較大。⑺采用響應曲面設計方法（RSM）中的BBD方法優(yōu)化了MB的降解實驗條件，并將實驗結果用二次多項式進行擬合。由方差分析結果表明，推導出的二次多項式模型是有意義的。另外該模型的相關系數(shù)R=0.9917，表明MB的脫色率實驗值和預測值具有較好的一致性。根據3D響應曲面確定了既定條件下的MB脫色實驗