外文翻譯---關(guān)于利用ceo2γ-al2o3來脫除氣態(tài)汞的實驗研究（譯文）

1、中文 中文 5440 字出處： 出處：Energy & Fuels, 2011, 25(7): 2939-2944能源與燃料關(guān)于利用CeO2/γ-Al2O3來脫除氣態(tài)汞的實驗研究摘要 摘要：在氮氣、氧氣、一氧化氮、二氧化硫和水蒸氣中對浸漬了二氧化鈰的三氧化二鋁進(jìn)行脫汞能力實驗。利用BET(比表面積分析儀)、X射線衍射和熱重分析法來表征樣本。分析了CeO2的負(fù)載值、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間，煙氣中SO2、NO、O2和H2O(g)的含量對

2、汞的脫除效率的影響。結(jié)果顯示，CeO2大大提高了Al2O3對汞的脫除效率，在350℃的測試溫度下，CeO2最佳質(zhì)量百分比為9％。在150到300℃的范圍內(nèi)，脫汞效率隨著溫度的升高而升高，當(dāng)超過350℃后將會下降。另外，O2和NO提高了脫汞效率，然而SO2和H2O(g)降低了脫汞效率。此外，延長反應(yīng)時間對脫汞效率產(chǎn)生了較小的負(fù)面影響，表明了CeO2/γ-Al2O3具有耐高溫的特點。1. 介紹幾十年來，汞是一種知名的環(huán)境污染物，因為它的揮發(fā)

3、性、生物積累性和有毒性對人類的身體健康和環(huán)境造成了有害影響。因此，近年來汞的排放受到了原來越多的關(guān)注。在2010年聯(lián)合國環(huán)境規(guī)劃署對汞的排放出臺了全球性的具有法律約束力的文件，全球汞污染控制逐漸成為全球立法和科學(xué)關(guān)注的焦點。根據(jù)參考文獻(xiàn)5-7，燃煤煙氣中主要存在三種形式的汞：單質(zhì)汞(Hg0)、二價汞(Hg2+)和顆粒態(tài)汞(Hgp)。不同形式的汞具有不同的物理化學(xué)性質(zhì)。特別是二價汞是水溶性的，可以通過濕法煙氣脫硫裝置除去；顆粒態(tài)的單質(zhì)汞可

4、以由除塵設(shè)備脫除。然而，單質(zhì)汞熔點低易揮發(fā)且難溶于水，很難從煙氣中脫除，是當(dāng)今汞污染控制的一大難題。在過去的幾十年中，人們利用了一些方法如顆粒吸附法、氧化還原法、化學(xué)沉淀法來控制單質(zhì)汞的排放和評估污染規(guī)模。其中，顆粒吸附法的主要缺點是成本高，吸附效果不佳，適用溫度范圍小，反應(yīng)速度慢，吸附率低，因此氧化還原法具有非常廣闊的應(yīng)用前景。這種方法中，影響操作成本和汞的脫除效果的重要因素是催化劑。目前氧化還原法脫除汞中用到的催化劑主要有V2O5/

5、AC,MnO2/AC和Fe2O3/TiO2，它們都有很好的催化效果。然而，很少報道利用CeO2/γ-Al2O3催化氧化單質(zhì)汞。二氧化鈰是一種無毒的，蘊(yùn)含豐富且價格低廉的稀土材料，它的潛在價值受到了越來越多的關(guān)注。據(jù)了解，二氧化鈰還可以提高單質(zhì)汞的脫除效率。然而單質(zhì)鈰的熱穩(wěn)定性較差，它在高溫下快速燒結(jié)后會失去儲氧能力，這會導(dǎo)致催化劑失活。因此，人們在利用化學(xué)合成法使金屬氧化物浸漬二氧化鈰方面做出了重大努力。兩種不同氧化物的混合，不僅改善金

6、屬氧化物的性能，而且形成了新的更穩(wěn)定的化合物，這可能會產(chǎn)生完全不同的物理化學(xué)性質(zhì)和催化性質(zhì)。γ-Al2O3是一種重要的工業(yè)催化劑載體、催化劑、吸附劑和陶瓷原料，由于其低成本、高表面積、高孔隙率、良好的熱穩(wěn)定性、高機(jī)械強(qiáng)度和耐酸性使其在工業(yè)生產(chǎn)領(lǐng)域得到方法應(yīng)用。因此此項實驗的主要研究CeO2/γ-Al2O3，對單質(zhì)汞的脫除產(chǎn)生的影響。實驗在一個固定床系統(tǒng)上研究，煙氣模擬系統(tǒng)包括氮氣、氧氣、二氧化硫、一氧化氮、水蒸氣和氣態(tài)汞。研究討論了二氧

7、化鈰投入量、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間和煙氣成分對脫除效率的影響。圖1 汞脫除實驗流程圖（1）質(zhì)量流量控制器 （2）三通閥 （3）溫度控制器 （4）催化劑 （5）固定床反應(yīng)器（6）排氣收集器 （7）汞蒸氣滲透管 （8）水浴 （9）汞分析儀 （10）水泡器（11）加熱板 （12-14）閥門 （15）四通閥實驗中，進(jìn)出口的汞濃度由微分汞分析儀測得（模型 QM201G），這種儀器是基于冷蒸氣原子熒光光譜法測得汞濃度的。檢測的極限為0.001μg/m

8、3，正常的范圍為0.01-100μg/m3。在汞分析儀中，樣本氣態(tài)先由矽膠除濕，然后進(jìn)入到汞收集器中，在那里汞被金膜收集起來。金膜被加熱到一定溫度后，汞就能被釋放出來。在整個檢測過程中，汞分析儀每隔三分鐘實時響應(yīng)一次。在我們的研究中，進(jìn)口處汞的濃度是固定的。實驗在這樣的模型下進(jìn)行。在每次運行前，都要關(guān)閉閥門（14）來測量汞濃度。然后，打開閥門（14）關(guān)閉閥門（13） ，氣體流過固定床。此時，汞值分析儀顯示的是汞的出口濃度。根據(jù)資料，汞脫

9、除效率(η)可有下面公式計算：其中 Hg0in 和 Hg0out 分別為進(jìn)口和出口處得汞濃度因為實驗誤差是不可避免的，所以脫汞效率要測定三次求平均值，并且實驗結(jié)果的相對誤差要控制在1%以下。3. 結(jié)果與分析 與分析3.1 樣品特性樣品的多孔結(jié)構(gòu)參數(shù)如表1所示。很明顯，未經(jīng)處理的γ-Al2O3具有最高的比表面積（約141.66m2 / g）和最大孔徑（約12.06nm） 。然而，樣品的比表面積，孔容積和孔徑隨著CeO2 負(fù)載值的增加而減小

10、。尤其是當(dāng)CeO2負(fù)載值增加到15%時，比表面積會從141.66急劇減少到75.12m2/g，空容積從0.43減少到0.35m3/g,孔徑從12.06減少到11.24nm。原因可能是浸漬在γ- Al2O3表面的CeO2堵塞樣品空隙。圖2 對γ-Al2O3,6%CeO2/γ-Al2O3和9%CeO2/γ-Al2O3x射線衍射進(jìn)行比較。檢測了三個樣本中在2θ=36-40°,44-48°和65-70°范圍內(nèi)相應(yīng)的