碳素纖維復合納米光催化劑處理海水養(yǎng)殖廢水研究.pdf

1、隨著市場需求的提升，海水養(yǎng)殖業(yè)得以蓬勃發(fā)展，由此引發(fā)養(yǎng)殖區(qū)鄰近水域的水體富營養(yǎng)化和水質(zhì)污染等一系列環(huán)境問題也日益嚴重。本論文將具有高催化氧化活性的納米光催化材料與具有高效吸附性和負載力的碳素纖維結合，用于海水養(yǎng)殖廢水中氨氮的處理，取得了較好的效果。為此，進行了碳素纖維液相表面氧化改性、制備了ZnO/碳素纖維復合光催化劑和TiO2/碳素纖維光催化復合材料，考察了以碳素纖維為基質(zhì)光催化劑投加量、氨氮初始濃度、pH值、反應溫度、反應時間等因素

2、對于氨氮去除效果的影響。對TiO2/碳素纖維光催化復合材料進行了光催化動力學研究。同時考慮到實際應用，采用偶聯(lián)劑法制備了聚丙烯多面球負載TiO2/碳素纖維光催化復合材料，并對其光催化降解性能進行了探討。本論文的主要研究結果如下：
　　（1）用已經(jīng)過預處理后的碳素纖維處理海水養(yǎng)殖廢水中的氨氮，探討了催化劑投加量、氨氮初始濃度、pH值、反應時間及反應溫度等因素對降解廢水中氨氮的影響。并通過正交試驗得到素纖維降解氨氮的優(yōu)化條件為：當反應

3、溫度為60℃，碳素纖維投加量為1.2g/L，pH為7.0，氨氮初始濃度為40mg/L，反應時間為5h；驗證試驗中氨氮去除率為55.82％。根據(jù)極差法分析得出，各因素對碳素纖維降解氨氮的影響程度大小順序為：氨氮初始濃度>反應溫度>投加量>反應時間>pH值。
　　（2）通過液相表面氧化法對碳素纖維進行改性，并通過SEM測試方法對比了原碳素纖維與經(jīng)過不同時間表面氧化的碳素纖維。發(fā)現(xiàn)改性碳素纖維表面形貌更復雜，形成凹槽，粗糙程度增加，增強

4、了吸附活性和復合基體材料界面的粘性。且改性時間越長，形成凹槽越多，表面越粗糙。同時探討了改性時間、氨氮初始濃度、pH值、催化劑投加量、反應時間及反應溫度等因素對改性后碳素纖維降解氨氮效果的影響。通過正交試驗結果表明這五個單因素對改性碳素纖維吸附海水養(yǎng)殖廢水中氨氮效果的影響大小程度依次為：反應溫度>溶液氨氮初始濃度>改性時間≈投加量>反應時間。改性碳素纖維吸附海水養(yǎng)殖廢水中氨氮的優(yōu)化反應條件：反應溫度為60℃，反應時間為3h，溶液氨氮初始

5、濃度為40mg/L，改性時間為45min，投加量為0.8g/L；驗證試驗中氨氮去除率為73.87%。相較于原碳素纖維，改性后碳素纖維去除氨氮效果更好。
　?。?）采用溶膠-凝膠法制備ZnO/碳素纖維復合光催化劑，通過XRD、SEM技術方法對其表象進行分析。XRD圖像表明：ZnO/碳素纖維的信號明顯強于碳素纖維，說明ZnO成功負載在碳素纖維上，但有局部聚團現(xiàn)象。在紫外光照條件下，探討了催化劑投加量、氨氮初始濃度、pH值、光照時間、煅

6、燒溫度、過氧化氫濃度對ZnO/碳素纖維復合光催化劑降解廢水中氨氮的影響。通過正交試驗得出：氨氮降解優(yōu)化反應條件為：ZnO/碳素纖維投加量為1.2g/L，溶液氨氮初始濃度為50mg/L，pH值為7，H2O2投加量為0.8g/L，光照時間為5h；驗證試驗中氨氮去除率為98.83%。根據(jù)極差分析得知，ZnO/碳素纖維復合光催化劑對氨氮降解效果影響程度大小依次為：H2O2投加量>反應時間>溶液氨氮初始濃度>pH值>ZnO/碳素纖維投加量。

7、>　?。?）通過溶膠-凝膠法制得TiO2/碳素纖維光催化復合材料，以XRD、SEM技術分析方法對其進行表征。通過XRD圖像看出，相較于碳素纖維信號都較強，說明二氧化鈦被負載在碳素纖維表面；且負載0.8mol/L比0.2mol/L的鈦濃度的TiO2/碳素纖維光催化復合材料信號強。通過電鏡掃描圖像也可看出二氧化鈦均勻分布。在紫外光照條件下，探討了摻雜鈦濃度、催化劑投加量、氨氮初始濃度、pH值、光照時間、煅燒溫度、過氧化氫濃度對TiO2/碳素

8、纖維復合光催化劑降解廢水中氨氮的影響。通過正交試驗驗證，TiO2/碳素纖維光催化復合材料降解海水養(yǎng)殖廢水中氨氮的優(yōu)化反應條件是：投加量為2.0g/L、溶液氨氮初始濃度為30mg/L、煅燒溫度為600℃、H2O2投加量為0.8g/L、光照時間為1h；驗證試驗測得氨氮去除率達93.25%。根據(jù)極差分析法可得，各因素對TiO2/碳素纖維光催化復合材料降解海水養(yǎng)殖廢水中氨氮的影響程度大小順序依次為：H2O2投加量>溶液氨氮初始濃度>光照時間>催

9、化劑投加量>煅燒溫度。
　?。?）研究了TiO2/碳素纖維光催化降解海水養(yǎng)殖廢水中氨氮的反應動力學。在Langmuire-Hinshelwood(L-H)動力學模型基礎上，考察TiO2/碳素纖維投加量、氨氮初始濃度、pH值，以及H2O2濃度對水產(chǎn)養(yǎng)殖廢水中氨氮光催化氧化的動力學影響，實驗結果表明其光催化氧化反應可以用一級反應動力學方程來描述。
　?。?）采用偶聯(lián)法將TiO2/碳素纖維負載在聚丙烯多面球上，并在紫外光照射下進行