RExY1-xCOB(RE=La,Gd)晶體生長和非臨界相位匹配三倍頻技術(shù)研究.pdf

1、頻率上轉(zhuǎn)換技術(shù)是非線性光學(xué)的重要分支，是獲得可見和紫外激光的有效方法。采用性能優(yōu)良的非線性光學(xué)晶體和科學(xué)合理的光路設(shè)計，通過相位匹配技術(shù)，可以將激光波長從近紅外拓寬到深紫外，滿足不同領(lǐng)域的需求。本論文對RExY1-xCa4O(BO3)3系列晶體的多晶料合成工藝和單晶生長工藝進行了探索。采用提拉法首次設(shè)計制備了不同組分的LaxY1-xCOB系列晶體，通過對LaxY1-xCOB晶體結(jié)構(gòu)的解析，討論了稀土陽離子取代對YCOB晶體結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)

2、的影響，進一步研究了LaxY1-xCOB晶體的非臨界相位匹配特性。為了在GdxY1-xCOB晶體中實現(xiàn)1053 nm激光的非臨界相位匹配，生長了一系列GdxY1-xCOB晶體，研究了GdxY1-xCOB晶體1053 nm激光的非臨界相位匹配Ⅱ類倍頻和Ⅰ類三倍頻性能?；诓ㄆ軌蚋淖児獠ㄆ駪B(tài)的特性，利用GdxY1-xCOB晶體特殊的非臨界相位匹配性質(zhì)，設(shè)計并實現(xiàn)了一種新的單晶體級聯(lián)光學(xué)變頻器，隨后，將KDP和ADP晶體應(yīng)用在這種變頻器件

3、中，獲得了高效的三倍頻紫外激光輸出。主要的研究工作和結(jié)果如下:
　　根據(jù)RECOB系列晶體的生長經(jīng)驗和之前的理論研究，設(shè)計了初始的LaxY1-xCOB和GdxY1-xCOB晶體組分。按照設(shè)計好的LaxY1-xCOB和GdxY1-xCOB晶體組分的化學(xué)反應(yīng)方程式進行配料，采用RECOB系列晶體的多晶制備工藝，通過固相反應(yīng)合成了單一物相的LaxY1-xCOB和GdxY1-xCOB多晶料。優(yōu)化提拉爐單晶生長參數(shù)，采用b向(Y軸)YCOB

4、籽晶成功生長出高質(zhì)量、大尺寸的LaxY1-xCOB系列晶體和GdxY1-xCOB系列晶體，晶體尺寸達到直徑20 mm-25 mm，長度25 mm-40 mm。采用X-射線熒光分析法測定了所生長晶體的實際化學(xué)組成，LaxY1-xCOB系列晶體中La離子組分參數(shù)分別為0.151、0.140、0.124、0.120、0.104、0.096和0.089;GdxY1-xCOB系列晶體中Gd離子組分參數(shù)分別為0.186、0.156、0.132和0.

5、127。分凝測試結(jié)果表明La離子比Gd離子更難進入YCOB晶體的晶格之中。
　　首次報道研究了LaxY1-xCOB系列晶體的晶體結(jié)構(gòu)、結(jié)構(gòu)與光學(xué)性質(zhì)之間的關(guān)系以及非臨界相位匹配特性。用具有更大離子半徑的La3+離子部分取代YCOB晶體中的Y3+離子，設(shè)計生長出不同組分的LaxY1-xCOB晶體。X射線粉末衍射實驗和X射線單晶衍射實驗結(jié)果表明所有生長的晶體都已形成與YCOB具有相同單斜結(jié)構(gòu)Cm空間群的LaxY1-xCOB置換固溶體。

6、室溫下采用OPO激光器測試了不同組分LaxY1-xCOB晶體Y軸方向的非臨界相位匹配Ⅱ類倍頻和Ⅰ類三倍頻波長，給出了LaxY1-xCOB晶體非臨界相位匹配波長與組分參數(shù)x的關(guān)系。根據(jù)晶體結(jié)構(gòu)解析結(jié)果和非臨界波長測試結(jié)果，進一步揭示了光學(xué)雙折射、非臨界相位匹配波長和晶體結(jié)構(gòu)三者之間的關(guān)系，表明非臨界相位匹配波長與晶胞參數(shù)比a/c有關(guān)。用Nd∶YAG激光器作為基頻光源，通過溫度控制，在不同組分晶體中實現(xiàn)了1064 nm激光的非臨界相位匹配。

7、30℃時，利用La0.120Y0.880COB晶體實現(xiàn)了1064 nm非臨界相位匹配Ⅱ類倍頻，相應(yīng)的溫度接收帶寬為38.4℃·cm，角度接收帶寬為155.9mrad·cm1/2(X軸與Z軸的平分面內(nèi))，轉(zhuǎn)換效率為48.8％;50℃時，利用La0.140Y0.860COB晶體實現(xiàn)了1064 nm非臨界相位匹配Ⅰ類三倍頻，相應(yīng)的溫度接收帶寬、角度接收帶寬和轉(zhuǎn)換效率分別為31.8℃·cm、219 mrad·cm1/2(θ方向)、118mrad

8、·cm1/2（φ方向）和32.4％。最后，分析討論了La0.140Y0.860COB晶體三倍頻實驗過程中紫外誘導(dǎo)灰跡損傷的產(chǎn)生機理與消除方法。
　　研究了GdxY1-xCOB晶體1053 nm激光非臨界相位匹配倍頻和三倍頻性能。通過組分調(diào)控，設(shè)計生長了四塊不同組分的GdxY1-xCOB晶體。室溫下采用OPO激光器測定了不同組分晶體Y軸的非臨界相位匹配Ⅱ類倍頻和Ⅰ類三倍頻波長，確定了該系列晶體實現(xiàn)1053 nm激光非臨界相位匹配倍頻

9、和三倍頻的組分。用Nd∶YLF激光器作為基頻光源，測試了其非臨界相位匹配性能。28℃時，利用Gd0.132Y0.868COB晶體實現(xiàn)了非臨界相位匹配Ⅱ類倍頻，相應(yīng)的溫度接收帶寬為43.5℃·cm，角度接收帶寬為162 mrad·cm1/2(X軸與Z軸的平分面內(nèi))，轉(zhuǎn)換效率為44％;55℃時，利用Gd0.132Y0.868COB晶體實現(xiàn)了非臨界相位匹配Ⅰ類三倍頻，相應(yīng)的溫度接收帶寬，角度接收帶寬和轉(zhuǎn)換效率分別為29℃·cm、204 mra

10、d·cm1/2(θ方向)、117 mrad·cm1/2(φ方向）和29.8％。與LaxY1-xCOB晶體相同，采用晶體升溫的方法消除了Gd0.132Y0.868COB晶體1053 nm三倍頻過程產(chǎn)生的紫外誘導(dǎo)灰跡損傷，分析了灰跡產(chǎn)生的原因，給出了在不產(chǎn)生灰跡的前提下提高三倍頻輸出能量和轉(zhuǎn)換效率的解決辦法。
　　設(shè)計并實現(xiàn)了一種基于晶體雙折射相位匹配特性的新型單晶體級聯(lián)光學(xué)變頻器，以單塊晶體為核心實現(xiàn)了從近紅外激光到紫外激光的直接變

11、頻輸出，同時也是首次在一塊非線性晶體中實現(xiàn)級聯(lián)頻率上轉(zhuǎn)換過程。根據(jù)GdxY1-xCOB系列晶體組分與其相應(yīng)的非臨界相位匹配波長的特殊關(guān)系，利用光學(xué)相位延遲器（四分之一波片）調(diào)整倍頻光的偏振態(tài)以滿足三倍頻過程的偏振匹配條件，通過折返光路實現(xiàn)倍頻、和頻的級聯(lián)變頻，分別用一塊GdxY1-xCOB晶體(5mm)獲得了1064 nm和1053 nm激光具有寬容限角特性的三倍頻紫外激光輸出，轉(zhuǎn)換效率分別為2.3％和1.8％。隨后，分別將KDP和AD

12、P晶體應(yīng)用在這種特殊設(shè)計的光學(xué)結(jié)構(gòu)中，獲得了高效三倍頻輸出。用Nd∶YAG激光器(1064nm)作為基頻光源，對于KDP晶體(10mm)，最大三倍頻輸出能量為1.13 mJ，最高轉(zhuǎn)換效率為30.7％;對于ADP晶體(9mm)，最大三倍頻輸出能量為1.61 mJ，最高轉(zhuǎn)換效率為35％。進一步的理論分析表明這種基于單塊KDP和ADP晶體的級聯(lián)光學(xué)變頻器在1μm(1000 nm～1100 nm)波段范圍內(nèi)都能夠適用。與目前廣泛使用的雙晶體級聯(lián)