新型過渡金屬氧化物-碳復合材料的合成及在水體污染物處理中的應用.pdf

1、各種工業(yè)廢水和城鎮(zhèn)污水中含有多種不同的污染物，其中重金屬和持久性有機污染物是常見的兩大類有毒污染物。它們對水生物和人類的健康造成了嚴重的危害。金屬氧化物/碳復合材料結合了金屬氧化物和碳兩者的優(yōu)點于一身，無論是在吸附還是降解污染物方面都有很好的應用潛能。本文設計合成了三種具有新型結構的過渡金屬氧化物/碳復合材料，并探究了它們在去除水體污染物方面的性能。
　　1、納米級的金屬氧化物通過吸附或催化可以有效地去除重金屬和有機污染物，但是它

2、們依然存在一些缺陷，如穩(wěn)定性差、難循環(huán)、活性不足等。將金屬氧化物跟石墨烯納米片結合能有效地解決以上不足。因而，本小結采用溶劑熱反應，以氧化石墨烯、金屬錳鹽和氨三乙酸（NA）為原料一步法制備了rGO/錳基納米纖維（Mn3(NA)2），在氮氣氛圍和rGO的保護下煅燒處理后，錳基納米纖維轉化成MnO/NC，但依然能夠保持原有的纖維狀結構。合成的rGO穩(wěn)定的MnO/NC納米纖維即rGO-MnO/NC不僅結合了rGO和MnO各自的優(yōu)點，而且材料中

3、還含有豐富的氮元素，這些氮源于含氮配體（NA）的碳化。正是基于以上特性， rGO-MnO/NC復合材料展示出優(yōu)異的吸附和催化性能。通過比較材料中不同含量的rGO對材料吸附和催化性能的影響和一系列的表征結果，我們得出材料中最佳的 rGO質量比例為5wt％，即文中的 rGO-MnO/NC-2。MnO/NC和rGO-MnO/NC對鉛離子的等溫吸附都符合Langmuir模型，且rGO-MnO/NC-2對鉛離子的吸附動力學更符合偽二級動力學模型。

4、在起始pH=5和室溫25℃的條件下，rGO-MnO/NC-2吸附鉛離子的最大理論吸附量達到了222.2mg/g，它的吸附量幾乎是純的MnO/NC的2倍。此外，rGO-MnO/NC-2在催化降解MB方面，也展示出最佳的催化性能。由此可得，調節(jié)好材料中的rGO和MnO/NC的比例對其去除污染物的性能而言是至關重要的，且該類材料在治理水中重金屬和有機污染物方面有很好的應用潛能。
　　2、用金屬有機框架（MOF）即Fe-MIL-88作為模

5、板來合成不同的FeOx/C納米復合材料。有機污染物（4-NP）降解實驗結果表明所制備的FeOx/C納米復合材料在H2O2輔助下展示出高催化活性。此外，研究發(fā)現(xiàn)熱解Fe-MIL-88所采用的溫度對FeOx/C納米復合材料的組分、結構和催化活性都具有明顯的影響。其中在500℃熱解Fe-MIL-88所制備的FeOx/C-500具有最好的催化活性。與此同時，我們還研究了催化劑投入量、H2O2加入量以及反應溫度和初始pH值對FeOx/C-500催

6、化降解水中4-NP的影響。最終發(fā)現(xiàn)，在起始pH=6.2和25℃時通過加入20 mg FeOx/C-500和200μL H2O2（30 wt%）能在75分鐘內將250mL的50 mg/L的4-NP去除88.9%。
　　3、通過一個簡單的合成步驟，我們合成了一系列不同比例的核殼結構的ZIF-8@ZIF-67。然后以它為前驅體和犧牲劑通過在氮氣下煅燒和用6M HCl溶液酸化，我們成功合成了核殼結構的NC@GC復合材料。通過實驗結果可知，

7、GC含量較少的NC@GC-1對CBZ和4-NP表現(xiàn)出最佳的吸附性能。由吸附等溫線可算出NC@GC-1對卡馬西平（CBZ）的最大理論吸附量為180.2mg/g。這類材料對CBZ的吸附動力學均為偽二級動力學吸附模型，因此都屬于化學吸附，且GC含量越多吸附達到平衡所需的時間就越短。通過探究溫度的影響，發(fā)現(xiàn)溫度越高，吸附量越小，說明這類材料對CBZ的吸附屬于放熱反應。通過探究溶液pH的影響，實驗結果表明這類吸附劑在pH=2~12的范圍內均具有比