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1、針對(duì)納米TiO2量子化效率低和回收難問(wèn)題,通過(guò)對(duì)TiO2三元表面修飾和磁性Fe3O4耦合的協(xié)同作用,開(kāi)發(fā)了具有磁回收功能的高性能B,F(xiàn),P-TiO2/Fe3O4納米光催化劑,為利用光催化技術(shù)在廢水處理中應(yīng)用提供新材料,為進(jìn)一步開(kāi)發(fā)磁載高性能光催化新材料提供了新策略。
首先,利用微波水熱技術(shù),以TiCl4為鈦源,H3BO3為硼源,NH4F為氟源,H3PO4為磷源,成功制備了在模擬太陽(yáng)光照射下具有高光活性的B,F(xiàn),P-TiO2納米
2、復(fù)合光催化劑。通過(guò)正交設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)確定了B,F(xiàn),P-TiO2納米光催化劑的制備工藝:B摻雜量為1wt%、F摻雜量為2.5wt%、P摻雜量為1wt%。采用XRD、TEM、BET、XPS、FT-IR、DRS、SPS、PL、FL等表征手段對(duì)B,F(xiàn),P-TiO2納米光催化劑進(jìn)行系統(tǒng)表征,探究B,F(xiàn),P表面修飾對(duì)TiO2的表面結(jié)構(gòu)及性能的影響。BET分析證實(shí)P表面修飾對(duì)改善TiO2表面織構(gòu)特性發(fā)揮重要作用,有利于增加反應(yīng)活性點(diǎn)位和縮短載流子的擴(kuò)散長(zhǎng)度
3、;相反地,B和F表面修飾導(dǎo)致TiO2比表面積減小;因此,B,F(xiàn),P-TiO2比TiO2具有更大的比表面積主要?dú)w因于摻雜晶格界面上磷酸基團(tuán)。PL分析表明B,F(xiàn)或P單摻雜可以抑制光生載流子復(fù)合,而B(niǎo),F(xiàn),P三元表面修飾進(jìn)一步增強(qiáng)這種抑制作用,證實(shí)B,F(xiàn),P三元表面修飾TiO2對(duì)抑制載流子復(fù)合產(chǎn)生協(xié)同作用。F表面修飾TiO2產(chǎn)生的SPS信號(hào)強(qiáng)度最高,F(xiàn)摻雜對(duì)光生電子-空穴分離起重要作用,這是由于摻雜的F元素電負(fù)性較強(qiáng)。B,F(xiàn)和P三元表面修飾進(jìn)
4、一步增加了SPS響應(yīng),表明三元表面修飾產(chǎn)生了協(xié)同作用。
基于B,F(xiàn),P三元摻雜和Fe3O4耦合的協(xié)同作用,將B,F(xiàn),P-TiO2納米粒與Fe3O4納米葉按一定比例共混,經(jīng)研磨和煅燒,制備出具有磁回收功能的B,F(xiàn),P-TiO2/Fe3O4納米光催化劑。通過(guò)光致發(fā)光光譜(PL)、表面光電壓譜(SPS)和電化學(xué)阻抗譜(EIS)等表征手段證實(shí)B,F(xiàn),P三元摻雜和Fe3O4耦合的協(xié)同作用促進(jìn)TiO2光生載流子分離。B,F(xiàn),P-TiO2/
5、Fe3O4表現(xiàn)出典型的超順磁行為,足以實(shí)現(xiàn)磁回收的目的。同時(shí),光生載流子分離效率優(yōu)于光吸收能力、相結(jié)構(gòu)、表面羥基和表面結(jié)構(gòu)等因素,在提高光催化活性方面發(fā)揮重要作用。B,F(xiàn),P單摻雜促進(jìn)光生載流子的分離,是由于極性表面終端導(dǎo)致TiO2晶格內(nèi)建電場(chǎng)的形成,因?yàn)閾诫s的B,F(xiàn),P比Ti電負(fù)性更大。B,F(xiàn),P三元摻雜可以進(jìn)一步促進(jìn)光生電荷的分離,歸于不同晶格表面微區(qū)域的協(xié)同作用。·OH自由基被證實(shí)是光催化過(guò)程的主要活性物種,發(fā)現(xiàn)表面羥基的含量跟產(chǎn)
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