Ni-Ca12Al14O33催化裂解焦油模擬物及其蒸汽重整實驗研究.pdf

1、生物質(zhì)焦油催化轉(zhuǎn)化技術(shù)即可去除焦油又能增加燃氣產(chǎn)量，是一種非常具有潛力的焦油脫除方法。而焦油催化轉(zhuǎn)化的關鍵在于如何選取經(jīng)濟性、高催化活性的催化劑。本文結(jié)合金屬Ni的高活性及鈣鋁石（Ca12Al14O33或C12A7）材料的抗積碳及抗H2S中毒性能，以甲苯為焦油模擬物，進行了基于Ni/Ca12Al14O33催化劑的催化裂解和水蒸氣催化重整實驗研究。本文主要研究內(nèi)容及結(jié)論如下：
　?。?）采用高溫燒結(jié)法制備Ca12Al14O33載體并

2、使用溶液浸漬法制備Ni/Ca12Al14O33催化劑。結(jié)果表明，1000°C空氣氣氛條件下煅燒4h可以制得比表面積為15.51m2/g的Ca12Al14O33載體，負載鎳后樣品的XRD圖譜中存在明顯的Ca12Al14O33及NiO的特征衍射峰。
　?。?）在固定床實驗裝置中進行了甲苯催化裂解實驗，分別探究了反應溫度、Ni負載量對產(chǎn)氣組成、產(chǎn)氫率及催化劑積碳率的影響。結(jié)果表明：Ni/Ca12Al14O33的最佳反應溫度及Ni負載量分

3、別為700°C和8wt％，此條件下，甲苯催化裂解的產(chǎn)氫率為0.74L/g，H2組分含量為73.03%，催化劑積碳率為18.30%，催化劑反應后SEM-EDS表征得出催化劑表面有大量積碳產(chǎn)生降低了催化活性。
　?。?）為進一步減少積碳，以Ni8/C12A7作為催化劑進行了甲苯水蒸氣催化重整實驗研究。研究發(fā)現(xiàn)水蒸汽重整具有提高了產(chǎn)氫率與碳轉(zhuǎn)化率，降低積碳效果，在700°C、S/C為2.5的條件下，產(chǎn)氣的H2含量為64.02%、產(chǎn)氫率為

4、2.75L/g、碳轉(zhuǎn)化率為91.03%、而積碳率僅為1.89wt%，且反應后催化劑未發(fā)現(xiàn)明顯燒結(jié)與積碳現(xiàn)象。
　?。?）采用不同Ca/Al比制備N i-CaO/Ca12Al14O33催化劑，進行甲苯水蒸汽重整的實驗研究得出，提高Ca/Al比有助于提高產(chǎn)氫率及產(chǎn)氣中H2含量，在Ca/Al比為1.71，反應溫度為700°C、S/C為2.5時，產(chǎn)氫率及H2含量可分別提高至3.11L/g及68.34%，表明高Ca/Al比下催化劑中存在的C