表面功能化的石墨烯納米帶的電子結構和光學性質的研究.pdf

1、自2004年石墨烯（graphene）首次被英國曼徹斯特大學的科學家Novoselov和 Geim從石墨中通過機械剝離的方法制備以來，它便以其特殊的二維結構、原子層厚度和優(yōu)異的物理、化學性能，引起了科研人員的廣泛關注。但由于石墨烯是零帶隙的，它這種特殊的能帶結構限制了它在光學領域的應用,比如它很不容易產生光致發(fā)光的現(xiàn)象。于是科學家嘗試用多種方法來改造石墨烯，比如把石墨烯裁剪成寬度較窄的石墨烯納米帶（GNRs）。GNRs具有帶隙，它是一種

2、準一維的半導體材料，極大地擴展了石墨烯材料的應用領域。GNRs迅速成為了近年來的熱門研究對象，并且也取得了快速地發(fā)展?？蒲腥藛T一方面不斷地改善著GNRs的制備方法，另一方面還積極地研究著它的電學性質、磁學性質和光學性質等。同時還嘗試摻雜、缺陷等方法來修飾 GNRs，不斷地優(yōu)化其性質，拓展其應用。GNRs是目前最受歡迎的半導體石墨烯材料之一，針對GNRs的可控方法對于未來的光學應用是非常有用的，但是針對表面功能化的GNRs影響還缺乏一些系

3、統(tǒng)的研究，本文通過第一性原理計算，主要研究了表面官能團吸附對 GNRs的電子結構和光學性質的影響，以及 Stone-Wales缺陷和在缺陷上氫化對GNRs的電子結構和光學性質的影響。
　　本研究分為五個部分：第一章回顧了各種碳基納米材料的發(fā)現(xiàn)歷史以及研究現(xiàn)狀，并重點介紹了GNRs的結構和性質。目前GNRs在實驗上已經有多種制備方法被報道，GNRs也在場效應管、電子器件和傳感器等領域展現(xiàn)出了其不可估量的潛在應用價值。第二章介紹了密度

4、泛函理論（density functional theory，DFT）的發(fā)展歷史和基本結構框架，還介紹了Hohenberg-Kohn定理和Kohn-Sham方程，以及幾個基于DFT的計算軟件。本文中主要的軟件有Dmol3，Quantum ESPRESSO和Yambo。第三章通過第一性原理計算研究了表面官能團吸附的扶手椅邊緣型納米帶結構（W(n)-X armchair GNRs, W(n)-X AGNRs）的電子結構和光學性質，其中寬度指

5、數(shù)n分別取值n=8,9和10，X表示官能團CH3，NH2，NO2和OH。我們發(fā)現(xiàn)大多數(shù)官能團擴大了W8和W9的帶隙，并降低了W10的帶隙。帶隙的變化可以簡單從成鍵特征來分析。在所有的W10-X結構，大部分激子波函數(shù)位于被官能團分割的大的區(qū)域。此外，W10-NO2具有光吸收強度高和激子結合能弱等特點，表明了這種結構具有潛在的光學應用，比如熒光發(fā)光和光伏等應用。第四章通過第一性原理計算研究了Stone-Wales缺陷和氫化的AGNRs的電子

6、結構和光學性質。我們根據(jù)成鍵特征分析帶隙的變化，發(fā)現(xiàn)SW缺陷增大了W8的帶隙，并且減小了W9和W10的帶隙。氫化增加了W8-和W9-SW的帶隙，并且降低了W10-SW的帶隙。W10-SW-H結構中的激子有明顯的量子限域效應，即激子波函數(shù)的分布位于同一個邊緣附近。此外，W10-SW和W10-SW-H結構之間的激子結合能差異僅為0.08 eV，具有未來應用于納米級光學開關的可能。由于W9-SW較強的光吸收和較小的激子結合能，它具有應用于發(fā)光