化學鏈技術處理咖啡渣-磷石膏固體廢棄物研究.pdf

1、在能源緊缺與環(huán)境污染的背景下，各國大力發(fā)展清潔能源高效利用技術?；瘜W鏈燃燒技術（CLC）是一種清潔新穎高效的技術，通過利用載氧體將晶格氧傳遞給燃料，空氣與燃料無需直接接觸，在捕集CO2氣體的同時還能實現(xiàn)能量的梯級利用?；瘜W鏈氣化技術（CLG）通過控制載氧體、氣化劑、燃料三者之間的比率，實現(xiàn)燃料的不完全燃燒來獲得目的氣化產物?？Х仍强Х蕊嬈分谱鬟^程中產生的廢棄物，而磷石膏是濕法制磷酸過程中產生的副產物。將化學鏈技術應用于咖啡渣及磷石膏固

2、體廢棄物的資源化處理，分別以咖啡渣化學鏈氣化、磷石膏作為鈣基復合載氧體的活性組分用于煤化學鏈燃燒的方式來實現(xiàn)對兩種固體廢棄物的處理。論文主要研究內容如下：
　?。?）利用溶膠-凝膠法制備了氧化鐵（Fe2O3）為活性組分，天然凹凸棒土（ATP）為惰性載體，硝酸鉀（KNO3）修飾的Fe4ATP6K1鐵基復合載氧體，在高溫流化床中考察反應溫度、水蒸氣流量和O/C摩爾比對咖啡渣化學鏈氣化過程的影響。與石英砂為床料的咖啡渣氣化相比，F(xiàn)e4A

3、TP6K1載氧體為床料的咖啡渣化學鏈氣化對應的碳轉化率由71.38％提高到86.25%?？Х仍瘜W鏈氣化的較優(yōu)操作條件為：反應溫度900℃、水蒸氣量0.23g·min-1、O/C摩爾比1。此時合成氣產量達到1.30m3·kg-1，氫氣產量達到83.79g·kg-1，氫氣的平均濃度達到52.75%。在20次氧化/還原過程中，雖然K在反應過程中少量流失，但鐵基復合載氧體Fe4ATP6K1仍表現(xiàn)出較好的循環(huán)性能，碳轉化率和冷煤氣效率均保持在7

4、5%以上，各氣體的平均濃度較穩(wěn)定。
　　（2）以磷石膏（PG）為活性組分，膨潤土（Bentonite，簡稱Ben）為惰性載體，用機械混合法制備PG/Ben載氧體。為提高其反應性能，又制備了Fe2O3、CuO、NiO三種助劑修飾PG/Ben的Fe-PG/Ben、Cu-PG/Ben、Ni-PG/Ben載氧體。利用X射線衍射（XRD）、掃描電子顯微鏡（SEM）、N2-吸附/脫附等溫線對其進行物化表征，在900℃流化床中考察其作為載氧體的

5、煤化學鏈燃燒反應性能。結果發(fā)現(xiàn)：PG-Ben載氧體浸漬 Ni、Cu、Fe后載氧體的氧化活性顯著提高，且Ni-PG/Ben載氧體的反應性能最好且隨著NiO浸漬量的增加而提高。12次循環(huán)反應中，CO2干基濃度保持在80%以上，Ni-PG/Ben載氧體對應的碳轉化速率由第1次的0.114min-1下降到第15次的0.077min-1。
　　（3）通過熱重-傅里葉紅外光譜聯(lián)用技術（TG-FTIR），對褐煤還原磷石膏進行研究。探討了不同條件

6、下磷石膏與褐煤的反應特性，分析不同氣氛、不同Ca/C摩爾配比對氣相/固相產物的影響。結果表明，加入褐煤可以明顯降低磷石膏的分解溫度，與N2氣氛相比，CO2氣氛可以促進褐煤與磷石膏的反應；通過改變褐煤添加量可以改變磷石膏的分解反應進程。根據(jù)分析DTG峰值時間下的紅外譜圖，SO2的紅外峰強度隨著Ca/C的增加而減弱，說明SO2的釋放量隨Ca/C的增加而減少。采用Kissinger方程和Flynn-Wall-Ozawa方程求取褐煤還原磷石膏生