三金屬合金碳基催化劑的制備及其電催化性能研究.pdf

1、隨著石油資源的迅速枯竭和全球變暖問(wèn)題的日益突出，人們迫切需要開(kāi)發(fā)高效和可持續(xù)的可替代能源儲(chǔ)存與轉(zhuǎn)化技術(shù)。燃料電池作為一種可以將燃料和氧化劑的化學(xué)能直接轉(zhuǎn)換為電能的轉(zhuǎn)換裝置，具有高效率、無(wú)污染、燃料多樣性等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為在運(yùn)輸、便攜式電子產(chǎn)品和通訊設(shè)備等領(lǐng)域中具有廣泛的應(yīng)用前景。目前，燃料電池陰極氧還原反應(yīng)(ORR)普遍采用的是鉑系催化劑，催化電解水陽(yáng)極析氧反應(yīng)(OER)采用的是二氧化釕和二氧化銥催化劑。然而，這些催化劑的高成本及稀缺性成為

2、阻礙這兩項(xiàng)技術(shù)進(jìn)一步發(fā)展的瓶頸。因此，從長(zhǎng)遠(yuǎn)角度看，降低貴金屬載量和開(kāi)發(fā)非貴金屬催化劑顯得非常重要?；谝陨戏治?，本論文圍繞制備高效而穩(wěn)定的低鉑含量的氧還原催化劑和非貴金屬析氧催化劑做了以下兩個(gè)方面的研究:
　　(1)以酞菁鉑、酞菁鈷、酞菁鐵為前驅(qū)體通過(guò)水熱和焙燒的方法制備了一種雙胞胎狀三金屬合金嵌入氮摻雜帶納米孔石墨烯(PtCoFe/NPG)復(fù)合材料，這些酞菁金屬含有豐富的氮源并且在焙燒的過(guò)程中促進(jìn)氮摻入碳載體。結(jié)果表明:鉑鈷鐵

3、合金粒子均勻分布在帶納米孔石墨烯上，并且該復(fù)合材料中鉑的負(fù)載量顯著降低。在堿性電解質(zhì)中，PtCoFe/NPG的質(zhì)量活性是20％商業(yè)鉑碳的7.6倍，并且具有較高的穩(wěn)定性，經(jīng)過(guò)2000次循環(huán)后電流仍能維持在94.6％。PtCoFe/NPG的催化性能的提高歸因于鉑鈷鐵合金和石墨烯納米孔之間的協(xié)同及強(qiáng)電子作用，此外，大比表面積和N-M鍵也影響了它的ORR活性。
　　(2)采用水熱法制備了鎳鈷納米棒復(fù)合材料作為前驅(qū)物，通過(guò)對(duì)其進(jìn)行多巴胺包覆