大氣壓Ar、N2和Ar-O2氣體脈沖介質(zhì)阻擋放電等離子體機理及特性的數(shù)值研究.pdf

1、大氣壓脈沖介質(zhì)阻擋放電等離子體由重復(fù)頻率高壓脈沖電源驅(qū)動，它不僅擁有較好的穩(wěn)定性、均勻性、化學(xué)活性和非熱平衡性，而且具備較強的氧原子、臭氧和羥基等活性粒子與真空紫外線制備的能力以及具有較高的電子溫度、等離子體密度和能量轉(zhuǎn)換效率。更重要的是，大氣壓脈沖介質(zhì)阻擋放電等離子體的特點與優(yōu)勢與非熱平衡放電等離子體應(yīng)用中的實際需求很好地契合，使之既適合于開展非熱平衡放電等離子體的大規(guī)模工業(yè)化應(yīng)用，還給氣體放電與放電等離子體領(lǐng)域提供新的發(fā)展機遇和研究

2、內(nèi)容。因此，大氣壓脈沖介質(zhì)阻擋放電等離子體具有重要的科學(xué)研究意義和廣闊的應(yīng)用前景，它的機理及特性是氣體放電、等離子體物理、等離子體化學(xué)和等離子體生物醫(yī)學(xué)工程等學(xué)科領(lǐng)域一直關(guān)注的熱點課題。
　　本文建立和使用非熱平衡放電等離子體一維流體模型，針對大氣壓氬氣、氮氣和氬氧混合氣體脈沖介質(zhì)阻擋放電等離子體的機理及特性，對不同放電工作氣體中非熱平衡放電等離子體的產(chǎn)生機制、演化過程、放電模式和放電特性等問題進行了系統(tǒng)的數(shù)值模擬研究。本文的研究

3、工作，主要包含以下方面的內(nèi)容和結(jié)果:
　?。ㄒ唬卧佣栊詺怏w氬氣和雙原子分子氣體氮氣，進行了大氣壓脈沖介質(zhì)阻擋放電等離子體機理和特性的數(shù)值模擬和比較研究。介紹了大氣壓氬氣與氮氣脈沖介質(zhì)阻擋放電等離子體的研究背景、研究意義和國內(nèi)外發(fā)展現(xiàn)狀;從模擬結(jié)構(gòu)、模擬粒子與基本反應(yīng)、控制方程、數(shù)值方法和實驗驗證等方面，詳細闡述本文建立和使用的大氣壓脈沖介質(zhì)阻擋放電等離子體一維流體模型;系統(tǒng)地計算了放電電流密度、氣隙電壓、介質(zhì)電壓、粒子密度和

4、氣隙電場等放電等離子體重要特征變量，比較研究相同放電條件下單原子惰性氣體氨氣和雙原子分子氣體氮氣的大氣壓脈沖介質(zhì)阻擋放電等離子體的演化過程、放電模式和電離機制，獲得如下結(jié)果:
　　(1)大氣壓氬氣脈沖介質(zhì)阻擋放電發(fā)生在氣隙電壓達到最大值之后，放電電流密度是呈兩個雙極性脈沖的放電形式，并分別發(fā)生在外施電壓的上升沿和下降沿;大氣壓氮氣脈沖介質(zhì)阻擋放電開始于氣隙電壓的升高，在接近脈沖寬度的時間內(nèi)呈現(xiàn)較為平穩(wěn)的增長。
　　(2)氬氣

5、放電的放電模式為大氣壓輝光放電，氮氣放電的放電模式在外施電壓脈沖的不同階段分別處于大氣壓湯森放電和由大氣壓湯森放電向大氣壓輝光放電發(fā)展的中間狀態(tài)。
　　(3)兩種放電工作氣體中，電子碰撞電離均為主要的電離機制。在氬氣中，多步電離能夠明顯地提高電離率，是關(guān)鍵的電離機制。在氮氣中，亞穩(wěn)態(tài)氮分子間的潘寧電離在較長時間里持續(xù)地產(chǎn)生帶電粒子，同樣是重要的電離機制。
　　（二）使用一維流體模型，系統(tǒng)地研究了放電條件對大氣壓氬氣與氮氣脈沖

6、介質(zhì)阻擋放電等離子體的影響。其中，放電條件是指放電等離子體反應(yīng)室運行條件和外施單極性重復(fù)頻率高壓脈沖參數(shù)，前者包括放電氣隙間距、介質(zhì)厚度和介質(zhì)相對介電常數(shù)，后者為電壓振幅、頻率與脈沖寬度。這里，首先研究了改變運行條件對兩種氣體大氣壓脈沖介質(zhì)阻擋放電等離子體機理及特性的影響，之后計算分析了大氣壓氬氣與氮氣脈沖介質(zhì)阻擋放電等離子體的脈沖參數(shù)效應(yīng)，得到如下結(jié)果:
　　(1)氬氣和氮氣放電等離子體的放電電流密度、平均電子密度和平均耗散功率

7、密度隨放電氣隙間距的增大而減小，并隨著介質(zhì)厚度的增大或介質(zhì)相對介電常數(shù)的減小而減小。
　　(2)改變運行條件，氬氣放電保持在大氣壓輝光放電模式，氮氣放電則呈現(xiàn)大氣壓湯森放電或弱大氣壓輝光放電模式;大氣壓氮氣輝光放電的形成需要較小的放電氣隙間距、較薄的介質(zhì)厚度和較高的介質(zhì)相對介電常數(shù)。
　　(3)隨外施電壓振幅的提高，氬氣和氮氣放電等離子體的放電電流密度和平均電子密度均單調(diào)增大。隨外施電壓頻率的提高，氬氣放電電流密度減小，而氮

8、氣放電電流密度增大，兩種放電氣體中的平均電子密度接近正比地增大。增大外施電壓脈沖寬度，放電電流密度和平均電子密度在氬氣放電中基本保持不變，而在氮氣放電中明顯地增大。
　　(4)提高外施電壓振幅，氬氣放電模式從弱大氣壓輝光放電變化到標準大氣壓輝光放電，而氮氣放電模式能夠從大氣壓湯森放電轉(zhuǎn)變?yōu)榇髿鈮狠x光放電。
　?。ㄈ逖醯入x子體含有大量的活性粒子，在非熱平衡放電等離子體材料處理和生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用中具有重要的作用。改變氬氧混合氣體

9、的氧濃度，將對氬氧等離子體的活性粒子密度及其應(yīng)用效果產(chǎn)生顯著影響。本文使用一維流體模型，系統(tǒng)地研究了氬氧混合氣體的氧濃度對放電等離子體重要特征變量的影響，得到如下結(jié)果:
　　(1)大氣壓氬氧混合氣體脈沖介質(zhì)阻擋放電的放電電流密度波形與氬氣放電類似，即在外施電壓的一個周期內(nèi)呈現(xiàn)兩個雙極性放電電流脈沖。氬氧混合氣體中氧濃度的增加能引起第一次放電的放電電流密度峰值降低以及峰值時間延后，對第二次放電的放電電流密度的影響較小。
　　(

10、2)增加氧濃度將導(dǎo)致放電氣隙內(nèi)陰極鞘層和等離子體正柱區(qū)的電子密度降低，該現(xiàn)象在第一次放電中更為顯著。氧濃度的增加還明顯地提高第二次放電的擊穿電壓以及在外施電壓的脈沖持續(xù)時間和相鄰兩次電壓脈沖的時間間隔內(nèi)的平均電子溫度。此外，平均耗散功率密度在氧濃度為3％時達到最大。
　　(3)增加氧濃度能夠提高O+、O2(1Δg)和O3的平均粒子密度，降低電子、Ar+、O和O(1D)的平均粒子密度。不同氧濃度下，大氣壓氬氧脈沖介質(zhì)阻擋放電等離子體

11、中，O2+和O3-均分別為占支配地位的正負氧離子;O、O2（1Δg)和O3的平均粒子密度明顯地高于其他粒子的平均粒子密度。
　　（四）使用氬氧放電等離子體一維流體模型，進一步研究了大氣壓氬氧混合氣體脈沖介質(zhì)阻擋放電中，氧類物質(zhì)的反應(yīng)路徑貢獻和時空密度演化。系統(tǒng)地計算和統(tǒng)計分析各種氧類物質(zhì)的產(chǎn)生和消耗，給出了各種氧類物質(zhì)的關(guān)鍵反應(yīng)路徑及其貢獻。系統(tǒng)地研究并呈現(xiàn)了各種氧類物質(zhì)的粒子密度軸向分布的時間演化。這些研究給出了如下的結(jié)果:

12、r>　　(1)O、O(1D)、O2(1Δg)和O-的主要產(chǎn)生途徑為電子與O2間的電子碰撞反應(yīng)。Ar+與基態(tài)氧原子和基態(tài)氧分子間的反應(yīng)對氧離子O+和O2+的產(chǎn)生起到極顯著的貢獻。中性粒子間的反應(yīng)O2+O2+O→O3+O2產(chǎn)生了絕大部分的臭氧分子O3。反應(yīng)e+O3→O2-+O和O-+O3→O3-+O產(chǎn)生了大部分的負氧離子O2-和O3-。
　　(2)O2+與O-、O2-和O3-間的中和反應(yīng)是這四種氧離子重要的消耗反應(yīng)路徑。氧離子O+、氧

13、原子O和O(1D)的主要消耗反應(yīng)路徑為這三種粒子與O2間的反應(yīng)。O2(1Δg)與O3間的反應(yīng)，以及與電子、O和O2間的去激發(fā)反應(yīng)是O2(1Δg)的主要的消耗路徑。O3與各種中性粒子間的反應(yīng)對臭氧分子的消耗起主要作用。
　　(3)O+和O(1D)的粒子密度相對較低，且在外施電壓脈沖持續(xù)時間里有兩個明顯的波峰。O2+、O、O2(1Δg)和O3的粒子密度相對較高且?guī)缀醪浑S時間變化。負氧離子O-、O2-和O3-的粒子密度在外施電壓脈沖持續(xù)