納米α-Fe2O3-TiO2薄膜的制備及其光解水制氫研究.pdf

1、利用太陽(yáng)能光催化分解水制氫是一種獲得可再生能源和清潔能源的有效方法。納米α-Fe2O3材料因具有儲(chǔ)量豐富、性質(zhì)穩(wěn)定、無(wú)毒和光催化活性的特點(diǎn)而成為了目前新型光解水材料的研究熱點(diǎn)之一。α-Fe2O3的禁帶寬度Eg約為2.1eV，最大光吸收波長(zhǎng)在590 nm，其較窄的禁帶寬度能夠使其吸收利用絕大多數(shù)的太陽(yáng)光。但納米α-Fe2O3材料的廣泛工業(yè)應(yīng)用仍受到幾方面的制約，如導(dǎo)電性差；空穴擴(kuò)散路程短（約2-4nm）；目前所制備的α-Fe2O3的粒徑較

2、大；基于原子層沉積、化學(xué)氣相沉積等方法制備的氧化鐵薄膜對(duì)設(shè)備要求較高，制備工藝復(fù)雜，成本高等。
　　本文以制備超小顆粒、超薄α-Fe2O3薄膜入手，用較簡(jiǎn)單的兩相分離的水解溶劑熱界面反應(yīng)(水熱法)，使溶解于正丁醇溶液中α-Fe2O3的前驅(qū)體乙酰丙酮鐵，在界面與氨水反應(yīng)，制得粒徑為5-8nm的α-Fe2O3。超細(xì)納米α-Fe2O3可以促進(jìn)光生少數(shù)載流子在液體界面處的高效傳輸。
　　通過(guò)旋涂法在FTO導(dǎo)電玻璃上負(fù)載了不同厚度的T

3、iO2納米薄膜，然后通過(guò)水熱法，在TiO2修飾的FTO上層層沉積超薄?-Fe2O3薄膜。研究了不同TiO2薄膜厚度對(duì)?-Fe2O3薄膜結(jié)構(gòu)特征、光譜吸收和光電性能的影響，結(jié)果表明TiO2薄膜顯著促進(jìn)?-Fe2O3薄膜的光解水制氫光電流密度。旋涂濃度為1.0mgTiO2/mL乙醇時(shí)，所制備的1.0-TiO2薄膜厚度為16nm，對(duì)所制備?-Fe2O3/TiO2光解水制氫光電流促進(jìn)作用最為明顯。我們認(rèn)為T(mén)iO2的主要作用是活化?-Fe2O3與

4、 FTO之間的死體積，還可以吸附更多的?-Fe2O3，以增強(qiáng)對(duì)可見(jiàn)光的吸收?；贔TO和1.0-TiO2上分別沉積四次?-Fe2O3，本文詳細(xì)分析了TiO2對(duì)?-Fe2O3光電流的促進(jìn)作用。
　　隨后研究了水熱法制備?-Fe2O3薄膜重復(fù)沉積次數(shù)對(duì)其光電化學(xué)性能的影響，發(fā)現(xiàn)在1.0-TiO2上循環(huán)沉積四次?-Fe2O3的薄膜光電流最大，在1.5V vs. RHE處的光電流密度達(dá)到0.683mA/cm2。對(duì)?-Fe2O3/TiO2進(jìn)

5、行了Co-Pi表面修飾，發(fā)現(xiàn)采用光電化學(xué)法沉積Co-Pi200s后，分解水制氫的開(kāi)路電壓左移0.35V，同時(shí)也可獲得較高的光電流。
　　將所制備光陽(yáng)極進(jìn)行串聯(lián)測(cè)試，四塊串聯(lián)后，在1.5 V vs. RHE下的光電流為1.53 mA/c m2。最后在線收集最優(yōu)光陽(yáng)極光解水制氫的氫氣產(chǎn)量，在3 h里，制氫光電流為0.68 mA/cm2，基本沒(méi)有下降。表明我們所制備的納米α-Fe2O3/TiO2薄膜在可見(jiàn)光電催化制氫過(guò)程中是非常穩(wěn)定和高