含堿金屬鐵基超導(dǎo)體的單晶生長及其相關(guān)物性研究.pdf

1、超導(dǎo)電性是一種宏觀量子現(xiàn)象，因其蘊(yùn)含豐富的物理性質(zhì)和巨大的應(yīng)用前景，自發(fā)現(xiàn)100多年來一直是凝聚態(tài)物理研究的熱點(diǎn)。1986年銅氧化物高溫超導(dǎo)體的發(fā)現(xiàn)掀起了高溫超導(dǎo)體的研究熱潮，但是人們至今還沒有完全理解其超導(dǎo)機(jī)理。2008年鐵基超導(dǎo)體的發(fā)現(xiàn)是繼銅氧化物超導(dǎo)體發(fā)現(xiàn)以來的又一重大突破，為研究高溫超導(dǎo)體提供了一個(gè)新的平臺。人們希望通過鐵基超導(dǎo)體與銅氧化物的對比研究來揭示高溫超導(dǎo)體的共性，并最終理解高溫超導(dǎo)的超導(dǎo)機(jī)理。
　　在本論文中，我

2、們合成了高質(zhì)量的RbxFe2-ySe2單晶，發(fā)現(xiàn)其超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度為32K。我們仔細(xì)研究了NaFe1-xCoxAs單晶的輸運(yùn)、高壓、比熱等物理性質(zhì)，并作出NaFe1-xCoxAs單晶的相圖。我們發(fā)現(xiàn)NaFe1-xCoxAs霍爾角的余切隨溫度的冪律依賴關(guān)系。通過對電阻和霍爾角數(shù)據(jù)的擬合得到的特征溫度在相圖中的行為和銅氧化物中的贗能隙相似，在特征溫度之下，電阻和霍爾角的余切偏離對溫度的冪律關(guān)系。同時(shí)我們發(fā)現(xiàn)NaFe1-xCoxAs有比較大的壓力

3、效應(yīng)，欠摻雜和最佳摻雜的樣品在高壓下Tc都能達(dá)到31K。我們進(jìn)一步研究了Cu在NaFeAs中的摻雜效應(yīng)。此外，我們通過Co的雜質(zhì)效應(yīng)和比熱研究了AFe2As2(A=K、Cs)的超導(dǎo)能隙的對稱性。
　　本論文共分為以下五章:
　　1.鐵基超導(dǎo)體研究綜述
　　本章簡單回顧了超導(dǎo)的發(fā)展歷史、鐵基超導(dǎo)體的基本物理性質(zhì)和一些常用實(shí)驗(yàn)手段。主要介紹了鐵基超導(dǎo)體的結(jié)構(gòu)、相圖、能帶結(jié)構(gòu)和配對對稱性。簡單介紹了單晶生長、比熱、高壓等常用

4、實(shí)驗(yàn)手段，同時(shí)討論了其在鐵基超導(dǎo)研究中的應(yīng)用。
　　2.RbxFe2-ySe2的單晶生長及其超導(dǎo)電性研究
　　在本章的工作中，我們成功合成了高質(zhì)量Rb0.88Fe1.81Se2單晶，在電阻和磁化率測量中，都觀察到明顯的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變。從電阻隨溫度變化曲線上看，起始超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度Tc為32.1K，電阻到零溫度為30K。根據(jù)低溫磁阻的數(shù)據(jù)，我們得出Rb0.88Fe1.81Se2單晶ab面的上臨界場Habc2(0)為180T，c方向的上臨

5、界場Hcc2(0)為59T。所以Rb0.88Fe1.81Se2單晶的各向異性Habc2(0)/Hcc2(0)約為3.0，正好處于KxFe2-ySe2和CsxFe2-ySe2之間。
　　3.NaFe1-xCoxAs的相圖及其相關(guān)物性的研究
　　在本章的工作中，我們成功地生長出一系列高質(zhì)量NaFe1-xCoxAs單晶，并通過結(jié)構(gòu)、輸運(yùn)、熱性質(zhì)的測量對這些單晶進(jìn)行了細(xì)致的表征。根據(jù)電阻和磁化率數(shù)據(jù)我們構(gòu)建出NaFe1-xCoxAs

6、的相圖。當(dāng)NaFeAs中的Fe被Co替代時(shí)，結(jié)構(gòu)相變和磁相變同時(shí)被壓制，而超導(dǎo)溫度和超導(dǎo)體積分?jǐn)?shù)提高，隨著進(jìn)一步的摻雜，超導(dǎo)被壓制，最終在相圖上形成圓拱形的超導(dǎo)區(qū)域。在超導(dǎo)樣品中磁化率直到500K都是隨溫度的線性依賴關(guān)系，但是這種線性依賴關(guān)系在非超導(dǎo)的過摻雜樣品中不成立，這意味著超導(dǎo)和磁化率的線性依賴關(guān)系密切相關(guān)。對最佳摻雜的樣品的超導(dǎo)態(tài)的比熱數(shù)據(jù)分析發(fā)現(xiàn)它的能隙具有雙能隙s波對稱性，兩個(gè)能隙的大小分別為△1(0)/kBTc=1.78，

7、△2(0)/kBTc=3.11，和角分辨光電子能譜實(shí)驗(yàn)(ARPES)觀察到結(jié)果相一致。我們進(jìn)一步仔細(xì)測量了NaFe1-xCoxAs的霍爾效應(yīng)，發(fā)現(xiàn)霍爾角余切cotθH表現(xiàn)出對溫度的冪律依賴關(guān)系Tβ。其中，在NaFeAs母體中，β～4，在體超導(dǎo)的樣品中，β～3，說明在鐵基超導(dǎo)體中T3的依賴關(guān)系和體超導(dǎo)有關(guān)。在結(jié)構(gòu)相變以上的一個(gè)特征溫度T*，霍爾角的余切偏離了冪律依賴關(guān)系，同時(shí)電阻率也偏離了對溫度的冪律依賴關(guān)系。T*隨著摻雜的演化和銅氧化物

8、超導(dǎo)體相圖中的贗能隙線很相似。接著我們對相圖中典型的樣品做了高壓下的電阻和磁化率測量。在欠摻雜和最佳摻雜的樣品中，高壓下最高超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度均為31K。同時(shí)在組分為x=0.075的過摻雜樣品中也觀察到了正的壓力效應(yīng)，在2.3GPa的外加壓力下，超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度可以提高13K。與Ba(Fe1-xCox)2As2中的壓力效應(yīng)不同，在所有的超導(dǎo)樣品中都表現(xiàn)出大的壓力效應(yīng)。然而，壓力不能在過摻雜不超導(dǎo)的樣品NaFe0.891Co0.109As中誘導(dǎo)出超

9、導(dǎo)電性。壓力實(shí)驗(yàn)表明超導(dǎo)和過摻雜不超導(dǎo)的樣品具有非常不同的電子結(jié)構(gòu)，這已被ARPES實(shí)驗(yàn)證實(shí)。
　　4.NaFe1-xCuxAs的相圖及Cu摻雜效應(yīng)的研究
　　本章中我們通過自助熔劑方法生長出一系列高質(zhì)量NaFe1-xCuxAs單晶，并通過結(jié)構(gòu)、輸運(yùn)、熱性質(zhì)和高壓測量系統(tǒng)地表征了這些單晶。Cu摻雜逐漸壓制結(jié)構(gòu)相變和磁相變，并最終誘導(dǎo)出體超導(dǎo)電性。隨著Cu摻雜，超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度Tc最初從9.6K提高到11.5K，進(jìn)一步的摻雜會(huì)壓制

10、超導(dǎo)電性，極過摻雜樣品的電阻是絕緣體行為，而不是在NaFe1-xCoxAs中觀察到的金屬行為。我們最終得到的NaFe1-xCuxAs的相圖和NaFe1-xCoxAs的相似。NaFe1-xCuxAs相圖中欠摻雜、最佳摻雜和過摻雜區(qū)間的樣品都表現(xiàn)出明顯的正的壓力效應(yīng)。雖然在NaFe1-xCoxAs欠摻雜和最佳摻雜的樣品中高壓下的最高超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度Tmaxc均為31K，而在NaFe1-xCuxAs中，Tmaxc隨著Cu摻雜逐漸下降。說明在NaF

11、eAs中，Cu的雜質(zhì)勢比Co強(qiáng)。仔細(xì)比較Cu和Co在NaFeAs中的摻雜效應(yīng)發(fā)現(xiàn):Cu摻雜是電子摻雜，但是具有很強(qiáng)的雜質(zhì)勢，部分摻雜的電子是局域化的，沒能按照剛帶模型去填充能帶。
　　5.AFe2As2(A=K、Cs)超導(dǎo)體的比熱和反常雜質(zhì)效應(yīng)研究
　　本章中我們用自助熔劑方法生長出了一系列K(Fe1-xCox)2As2單晶和CsFe2As2單晶。與預(yù)期的在KFe2As2中通過Co的電子摻雜提高超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度相反，僅僅x≈0.

12、04的Co即可把Tc壓制到零。與多帶的能隙無節(jié)點(diǎn)的Ba0.5K0.5Fe2As2超導(dǎo)體中的雜質(zhì)效應(yīng)相比較，Co在KFe2As2中的雜質(zhì)效應(yīng)非常明顯。熱導(dǎo)測量結(jié)果顯示3.4％的Co摻雜雖然把KFe2As2的散射率提高了很多，但是僅稍微改變了剩余熱導(dǎo)率κ0/T。我們將會(huì)在下文討論Co的反常雜質(zhì)效應(yīng)。我們測量了CsFe2As2單晶的電阻和比熱。CsFe2As2的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度為1.8K，超導(dǎo)轉(zhuǎn)變寬度為0.1K。窄的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變寬度和大的超導(dǎo)比熱跳變