層間距可控的氧化石墨烯-聚乙烯胺膜的制備及CO2分離性能研究.pdf

1、CO2是引起溫室效應(yīng)的最主要?dú)怏w，經(jīng)濟(jì)有效、綠色環(huán)保的捕集 CO2已成為全球關(guān)注的重大課題。膜分離技術(shù)以節(jié)能環(huán)保、設(shè)備簡(jiǎn)單、高效等優(yōu)勢(shì)受到人們的關(guān)注，而高性能膜材料的開(kāi)發(fā)是膜分離技術(shù)邁向大規(guī)模商業(yè)化的關(guān)鍵。為了開(kāi)發(fā)性能優(yōu)異的 CO2分離膜，本文通過(guò)化學(xué)改性法調(diào)控氧化石墨烯(GO)的片層間距，制備了不同層間距的改性 GO材料，并將其添加到具有促進(jìn)傳遞作用的聚乙烯胺(PVAm)中，得到相應(yīng)的混合基質(zhì)膜，測(cè)試膜的氣體分離性能，并對(duì)氣體在膜中的

2、傳遞機(jī)理進(jìn)行研究。具體工作分為以下兩部分：
　　(1)在乙二胺存在的堿性環(huán)境中，添加六水合硝酸鋅溶液和2-甲基咪唑溶液到 GO分散液中，在胺基化的 GO片層間原位負(fù)載 ZIF-8納米粒子(ZIF-8@GO-NH2)。利用溶液共混法制得ZIF-8@GO-NH2—PVAm均一鑄膜液，靜置脫泡后涂覆到聚醚砜(PES)支撐層上，干法相轉(zhuǎn)化法制成混合基質(zhì)膜。采用傅里葉紅外光譜(FTIR)、X-射線衍射(XRD)以及氮?dú)馕摳綔y(cè)試對(duì)ZIF-8

3、@GO-NH2的結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征，表明ZIF-8成功負(fù)載在GO片層，乙二胺成功接枝到 GO上，制備得 ZIF-8負(fù)載的胺基化的 GO。對(duì)混合基質(zhì)膜的CO2/N2分離性能進(jìn)行研究，結(jié)果表明：負(fù)載在GO上的ZIF-8對(duì)CO2的極微孔作用，能夠優(yōu)先吸附 CO2，增加了 CO2的溶解選擇性；胺基化的 GO與CO2發(fā)生可逆反應(yīng)，可有效增加了CO2反應(yīng)選擇性；同時(shí)，胺基化的GO能更有效地分散在PVAm中，擾亂了高分子鏈段的堆積，增加了CO2的滲透速率。

4、考察ZIF-8@GO-NH2填充量對(duì)CO2分離性能的影響表明：壓力在1 bar，溫度為25℃的條件下， ZIF-8@GO-NH2/PVAm混合基質(zhì)膜中ZIF-8@GO-NH2的含量為2wt％時(shí)，CO2滲透速率達(dá)到108 GPU，CO2/N2選擇性為129，CO2分離性能良好。
　　(2)為了進(jìn)一步探究層間距變化對(duì)混合基質(zhì)膜CO2分離性能的影響，本文將低分子量的PVAm(Mw=100000)通過(guò)化學(xué)反應(yīng)插層到GO中，制備得一系列不同

5、層間距 PVAm插層 GO的復(fù)合材料(P-GO)。并將不同層間距的P-GO添加到 PVAm溶液中制備得均一鑄膜液，靜置脫泡后涂覆到聚醚砜(PES)支撐層上，干法相轉(zhuǎn)化法成混合基質(zhì)膜。采用FTIR和XRD對(duì)P-GO的結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征；采用全反射紅外(ATR-FTIR)、XRD對(duì)膜的結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。結(jié)果表明：PVAm成功插層進(jìn)入GO中，P-GO的層間距隨著PVAm含量的增加而增加；混合基質(zhì)膜的結(jié)晶度隨著加入到膜中的P-GO復(fù)合材料層間距的增大而減