銅錳鈰氧化物VOCs催化燃燒催化劑的制備與性能研究.pdf

1、揮發(fā)性有機(jī)氣體是大氣污染的重要來源，可引發(fā)如光化學(xué)污染、臭氧層破壞、霧霾等嚴(yán)重的大氣污染問題，給人類生存環(huán)境帶來極大影響?？刂芕OC的催化燃燒技術(shù)由于其能耗低，無二次污染等優(yōu)點(diǎn)得到廣泛運(yùn)用。VOCs催化燃燒技術(shù)的關(guān)鍵是催化劑，但目前工業(yè)生產(chǎn)過程中所使用的貴金屬催化劑存在價(jià)格昂貴、資源稀缺、穩(wěn)定性差等問。因此，研究開發(fā)價(jià)格低廉，活性優(yōu)良的VOCs催化劑很有必要。過渡金屬氧化物中銅、錳、鈰的金屬氧化物穩(wěn)定性好、價(jià)格低廉，但其催化性能仍有待進(jìn)

2、一步提高。
　　本文確定了包含銅、錳、鈰三種金屬元素的三個(gè)系列的復(fù)合氧化物催化劑的最佳制備條件，測(cè)試了其VOCs催化活性，確定了其中催化性能最優(yōu)的催化燃燒催化劑，并采用N2吸脫附、XRD、SEM、H2-TPR等表征手段分析催化劑的結(jié)構(gòu)性能變化。
　　本文考察了催化劑制備方法、活性組分比例、煅燒溫度和空速等工藝條件對(duì)催化劑VOCs催化活性的影響，確定了錳鈰復(fù)合氧化物催化劑最優(yōu)制備方案為;采用共沉淀法制備，活性組分Mn∶Ce為0

3、.3∶0.7，煅燒溫度為650℃。研究結(jié)果表明:(1) Mn-Ce復(fù)合氧化物催化劑中形成的Mn-Ce固溶體，可能有利于催化劑催化活性的提升。(2)共沉淀法制備的催化劑擁有較高的比表面積、表面活性組分分散更均勻、具有良好的孔道結(jié)構(gòu)以及較好的氧化還原能力。(3)催化劑煅燒溫度適度增加有利于催化劑的活性的提升，而煅燒溫度過高可能導(dǎo)致催化劑活性組分發(fā)生聚集，甚至坍塌現(xiàn)象，從而影響催化劑的催化性能。
　　根據(jù)上述催化劑最佳制備條件，制備了銅

4、鈰系列和銅錳系列催化劑。在甲苯進(jìn)口濃度為500ppm，空速為30000h-1的操作條件下，分別考察了這兩個(gè)系列催化劑的催化性能。活性測(cè)試結(jié)果表明，在銅鈰系列催化劑中，Cu∶Ce=0.3∶0.7的催化劑對(duì)甲苯催化活性最好(T90=229℃)。在銅錳系列催化劑中，Cu∶Mn=0.25∶0.75的催化劑表現(xiàn)出最優(yōu)的催化性能(T90=202℃)。研究結(jié)果表明，(1)銅鈰系列催化劑中，Cu-Ce復(fù)合氧化物催化劑均為介孔結(jié)構(gòu)，CuO和CeO2之間存

5、在良好的協(xié)同作用;適當(dāng)比例的銅鈰混合可得到活性組分分散較均勻，比表面積和孔容較高的催化劑。(2)銅錳系列催化劑中，Cu-Mn復(fù)合氧化物催化劑均為介孔結(jié)構(gòu)。催化劑中銅錳元素存在較強(qiáng)相互作用，并檢測(cè)出了尖晶石結(jié)構(gòu)，這可能有利于催化劑氧化還原性能和催化活性的提高。
　　本文比較了在相同條件下銅錳、銅鈰、錳鈰三個(gè)系列的催化劑中結(jié)構(gòu)性能最優(yōu)的催化劑，比較了對(duì)甲苯和乙酸乙酯的催化活性。其中，Cu∶Mn=0.25∶0.75的銅錳復(fù)合氧化物催化劑