鑭系鈦酸鹽Ln2TiO5(Ln=Tb、Dy、Tm)灰控制棒的制備及性能研究.pdf

1、灰控制棒作為核反應堆堆芯內重要組件，可以在不改變硼酸濃度的條件下實現(xiàn)每日跟蹤負荷運行，使得硼處理系統(tǒng)得到簡化，增加了核電安全?；谇捌趯Χ喾N材料進行燃耗分析和核特性評估所獲得的幾種滿足灰棒功能需求的候選元素方案，本論文采用混粉、球磨、冷等靜壓成型與燒結的工藝制備出了三種核電堆芯灰控制棒用候選材料鈦酸鋱(Tb2TiO5)、鈦酸鏑(Dy2TiO5)和鈦酸銩(Tm2TiO5)芯塊。采用現(xiàn)代材料分析方法對三種混合粉的體在機械球磨過程中的細化、固

2、溶、納米晶化與非晶化進行了觀察、分析與表征，對預壓坯燒結過程中的微觀結構和物相的演變行為進行了分析與探討，并測試了燒結塊體的相關物理性質與力學行為。
　　XRD實驗結果表明球磨過程中稀土氧化物和TiO2顆粒的XRD衍射圖譜峰在機械球磨時間不斷延長情況下逐漸寬化、強度逐漸降低甚至消失。在500轉/分鐘的轉速下球磨至96h，獲得了TiO2完全固溶的Tb4O7-TiO2納米晶體系、TiO2完全固溶的Dy2O3-TiO2非晶體系、以及Ti

3、O2部分固溶的Tm2O3-TiO2納米晶與非晶混合體系。隨球磨過程的延續(xù)，混合粉末的平均粒徑是減小的，球磨初期顆粒細化很快，球磨后期細化緩慢，最后趨于一個穩(wěn)定值。
　　在200轉/分鐘條件下，延長球磨的時間對燒結后材料的物相影響有限，4h～96h球磨條件下所獲得的XRD譜線相似度高，燒結塊體中鈦酸鑭系物相占絕對量、亞鈦酸鑭系物相占很少量。200rpm球磨12h的Tb4O7-TiO2混合粉體預壓坯在1200℃～1400℃燒結24h可

4、以獲得占絕對量的Tb2TiO5物相的燒結塊體，但相比之下1300℃燒結24h后，體系中殘余的Tb2Ti2O7物相更少。Dy2O3-TiO2混合粉末體系的演變趨勢和結論與Tb4O7-TiO2體系相類似。對于Tm2O3-TiO2混合粉體也同樣可以獲得占絕對量的Tm2TiO5物相，但相比之下1400℃燒結24h后，體系中殘余的Tm2O3物相和Tm2Ti2O7物相非常少。在200rpm條件下12h球磨粉體預壓坯的燒結不同時間的實驗結果表明，經(jīng)9

5、6h燒結后可以獲得單一物相的Tb2TiO5、Dy2TiO5和Tm2TiO5塊體。
　　Tb2TiO5、Dy2TiO5和Tm2TiO5三種燒結塊體的致密度均高于97％，顯微維氏硬度值分別為733.14HV、787.98HV和590.7HV。Tm2TiO5芯塊的熱導率比Tb2TiO5和Dy2TiO5的熱導率高。Dy2TiO5塊體的伸長率和熱膨脹系數(shù)相對較低，在3種試樣中具有最好的尺寸穩(wěn)定性，且比文獻報道的同種材料具備更好的尺寸穩(wěn)定性和