超短脈沖激光在三能級(jí)分子介質(zhì)中動(dòng)力學(xué)特性研究.pdf

1、超強(qiáng)超短脈沖激光在介質(zhì)中傳播時(shí)展現(xiàn)出豐富的非線性光學(xué)效應(yīng)，產(chǎn)生了許多不同于納秒、皮秒時(shí)域的非線性光學(xué)現(xiàn)象，使光與物質(zhì)相互作用的研究進(jìn)入了一個(gè)全新的領(lǐng)域。通過(guò)研究超短脈沖在介質(zhì)中傳播的動(dòng)力學(xué)過(guò)程，可以從微觀領(lǐng)域揭示各種非線性光學(xué)效應(yīng)的物理機(jī)制，為更好地設(shè)計(jì)和應(yīng)用激光特性、預(yù)測(cè)材料的非線性光學(xué)性質(zhì)提供理論基礎(chǔ)。有機(jī)分子非線性光學(xué)材料具有大的非線性光學(xué)系數(shù)、寬的響應(yīng)波段、良好的柔韌性、高的光損傷閾值，成本較低，易于合成、可以進(jìn)行裁減和修飾，因

2、而備受重視。本文對(duì)超短脈沖激光在對(duì)稱有機(jī)分子體系中的動(dòng)力學(xué)特性進(jìn)行了系統(tǒng)的研究，取得了一系列創(chuàng)新性的研究成果?；诠馀c物質(zhì)相互作用的半經(jīng)典理論，用Maxwell方程描述激光場(chǎng)，用Bloch方程描述介質(zhì)。選取具有強(qiáng)雙光子吸收特性的一維對(duì)稱π共軛分子4,4'-二甲氨基二苯乙烯作為介質(zhì)。分子幾何結(jié)構(gòu)的優(yōu)化和電子結(jié)構(gòu)的計(jì)算都是在GAUSSIAN-98程序包上完成，計(jì)算采用基于abinitio理論水平的含時(shí)DFT/B3LYP方法，選用基矢組為6-

3、31G*。計(jì)算結(jié)果表明，在低能區(qū)范圍內(nèi)，該分子只有一個(gè)電荷轉(zhuǎn)移態(tài)(第一激發(fā)態(tài))，第一激發(fā)態(tài)與第四激發(fā)態(tài)之間的躍遷電偶極距較大，其余態(tài)之間的躍遷電偶極距都很小，且對(duì)這種一維對(duì)稱分子來(lái)說(shuō)其各個(gè)態(tài)的固有電偶極距約為零。因此在考慮超短脈沖激光與分子相互作用時(shí)應(yīng)采用三能級(jí)模型(按本征能量由低到高依次標(biāo)記為1，2，3)來(lái)描述該分子的電子能級(jí)結(jié)構(gòu)。由包含遲豫效應(yīng)的密度矩陣出發(fā)，推導(dǎo)出三能級(jí)體系的Bloch方程。然后利用預(yù)估校正的時(shí)域有限差分法編程求解

4、全波矢Maxwell-Bloch方程，模擬超短脈沖激光與該分子介質(zhì)的相互作用過(guò)程。取得的主要成果如下： 1、當(dāng)入射單色超短脈沖激光引起能級(jí)1、2之間的單光子躍遷共振時(shí)，慢變幅近似(SVEA)和旋波近似(RWA)不能很好地描述超短脈沖在該分子介質(zhì)中的傳播。保持入射脈沖寬度不變，對(duì)小面積脈沖，二能級(jí)模型可以較好地描述脈沖與該分子體系的相互作用過(guò)程；對(duì)于大面積脈沖，由于較明顯地產(chǎn)生了分子的二次激發(fā)，此時(shí)分子應(yīng)采用三能級(jí)模型。當(dāng)保持入射

5、電場(chǎng)振幅不變時(shí)，第三個(gè)能級(jí)上的粒子數(shù)變化量隨著脈沖面積的增加而增加，說(shuō)明二次激發(fā)強(qiáng)度增加。因此，當(dāng)描述超短脈沖在一維對(duì)稱π共軛分子材料中傳播時(shí)，分子需簡(jiǎn)化為多能級(jí)模型。 2、在兩色超短脈沖激光同步入射情況下，當(dāng)兩色超短脈沖載波頻率分別滿足單光子共振時(shí)，ωp1=ω21，ωp2=ω32，體系主要發(fā)生兩步級(jí)聯(lián)激發(fā)(即兩步雙光子吸收)。兩脈沖在傳播過(guò)程中出現(xiàn)時(shí)間延遲，減小了頻率等于ω32的脈沖與介質(zhì)發(fā)生相互作用的機(jī)會(huì)，而頻率等于ω21的

6、脈沖在介質(zhì)中的傳播特性與其在二能級(jí)體系中的演化過(guò)程相似。 在兩色超短脈沖激光單光子躍遷失諧而滿足雙光子共振的條件下，體系主要發(fā)生一步雙光子吸收，即介質(zhì)同時(shí)吸收兩個(gè)頻率分別為ωp1和ωp2的光子，此時(shí)，兩脈沖在傳播過(guò)程中的時(shí)間延遲現(xiàn)象大大減弱。隨著傳播距離的增加，電場(chǎng)強(qiáng)度逐漸減弱，雙光子吸收強(qiáng)度相應(yīng)減小，使能級(jí)3上的粒子數(shù)占有率降低。在相互作用過(guò)程中，由于四波混頻的作用，光場(chǎng)頻譜中出現(xiàn)了高頻和低頻成分，說(shuō)明RWA已不再適用。

7、 3、在入射超短脈沖激光滿足雙光子共振條件的情況下，4，4'-二甲氨基二苯乙烯分子表現(xiàn)出了較強(qiáng)的雙光予吸收光限幅特性，同時(shí)我們還觀察到了介質(zhì)光限幅失效行為。通過(guò)對(duì)分子雙光子吸收態(tài)的粒子數(shù)占有率情況的分析闡明了雙光子吸收光限幅及其失效行為的物理機(jī)制。當(dāng)介質(zhì)粒子數(shù)發(fā)生反轉(zhuǎn)時(shí)，觀察到了雙光子泵浦的上轉(zhuǎn)換激光的產(chǎn)生。入射脈沖越短，雙光子吸收光限幅動(dòng)力學(xué)窗口越寬，更有利于光限幅行為，但相應(yīng)的出射光強(qiáng)飽和值要高。通過(guò)模擬可以求出材料出射光強(qiáng)飽和值

8、和光限幅損傷閾值，對(duì)實(shí)驗(yàn)工作具有指導(dǎo)意義。 4、對(duì)超短脈沖能量流量與介質(zhì)雙光子吸收態(tài)粒子數(shù)占有率關(guān)系的研究表明，對(duì)于特定的分子體系，一步共振雙光子吸收的強(qiáng)度由脈沖能量流量決定，脈沖能量流量在一步共振雙光子吸收過(guò)程中所起的作用與脈沖面積在共振單光子吸收過(guò)程中所起的作用相似。 5、動(dòng)態(tài)雙光子吸收截面的計(jì)算結(jié)果表明，在飛秒時(shí)域內(nèi)，若入射的雙光子共振脈沖的強(qiáng)度不是很強(qiáng)，測(cè)得的主要是分子的一步共振雙光子吸收截面，介質(zhì)發(fā)生兩步非共振