基于錳氧化物的直接甲醇燃料電池陽(yáng)極催化劑研究.pdf

1、由于不可再生化石能源在地表的儲(chǔ)量有限，人類(lèi)社會(huì)的可持續(xù)發(fā)展亟需新型的能源發(fā)生和轉(zhuǎn)換裝置。直接甲醇燃料電池以甲醇為燃料，具有能量轉(zhuǎn)換效率高、清潔、噪音低等特點(diǎn)，越來(lái)越被人們所重視。電催化劑是直接甲醇燃料電池中十分重要的一部分，人們常常把低成本和高利用率作為電催化劑的追求目標(biāo)。為了達(dá)到這一目標(biāo)，將納米尺寸的貴金屬Pt與過(guò)渡金屬氧化物相結(jié)合是一種常用的方法。
　　本文基于錳氧化物獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)、豐富的地表儲(chǔ)量以及低廉的價(jià)格，制備了幾

2、種具有一定形貌的含有錳氧化物的電催化劑，并分別考察了其對(duì)甲醇的電催化氧化性能。研究工作主要包括以下幾個(gè)方面:
　　(1)以具有一維管狀結(jié)構(gòu)的Mn3O4-C為載體，利用雙犧牲模板法制備了一種新型的Pt基催化劑Pt/Mn3O4-C。通過(guò)透射電子顯微鏡、X射線(xiàn)衍射、能量散射光譜對(duì)所制備催化劑的形貌、結(jié)構(gòu)和組成進(jìn)行表征。采用循環(huán)伏安法和長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性測(cè)試考察其電化學(xué)性能。結(jié)果表明，粒徑為1.8nm的Pt納米顆粒在管狀Mn3O4-C上分布均

3、勻，Pt/Mn3O4-C催化劑對(duì)甲醇氧化具有很好的電催化活性和穩(wěn)定性。這可能是由于Pt粒子的高分散性以及Pt和Mn3O4之間的協(xié)同催化作用。
　　(2)以氮摻雜的空心碳球(N-HCS)為碳載體，利用N-HCS中C能與KMnO4直接反應(yīng)的特點(diǎn)，制備了中空球狀的MnO2-NC材料。在此材料的基礎(chǔ)上，通過(guò)乙二醇還原氯鉑酸，制得Pt/MnO2-NC催化劑。利用掃描電子顯微鏡、透射電子顯微鏡、能量散射光譜和X射線(xiàn)衍射對(duì)其形貌和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征

4、。用循環(huán)伏安法和計(jì)時(shí)電流法考察了Pt/MnO2-NC催化劑對(duì)甲醇的電催化性能。結(jié)果表明，Pt/MnO2-NC對(duì)甲醇的陽(yáng)極氧化正掃峰電流密度高達(dá)1675mAmg-1，分別約為Pt/N-HCS和商用E-TEKPt/C催化劑的3倍和4.5倍。此外，其穩(wěn)定性也是三者之中最好的。
　　(3)以N-HCS為碳載體，制備了Mn3O4-NC材料，在此基礎(chǔ)上，結(jié)合Mn3O4與Pt之間具有協(xié)同催化作用的特點(diǎn)，制得具有空心球狀結(jié)構(gòu)的Pt/Mn3O4-N