基于錳氧化物的直接甲醇燃料電池陽極催化劑研究.pdf

1、由于不可再生化石能源在地表的儲量有限，人類社會的可持續(xù)發(fā)展亟需新型的能源發(fā)生和轉換裝置。直接甲醇燃料電池以甲醇為燃料，具有能量轉換效率高、清潔、噪音低等特點，越來越被人們所重視。電催化劑是直接甲醇燃料電池中十分重要的一部分，人們常常把低成本和高利用率作為電催化劑的追求目標。為了達到這一目標，將納米尺寸的貴金屬Pt與過渡金屬氧化物相結合是一種常用的方法。
　　本文基于錳氧化物獨特的物理化學性質、豐富的地表儲量以及低廉的價格，制備了幾

2、種具有一定形貌的含有錳氧化物的電催化劑，并分別考察了其對甲醇的電催化氧化性能。研究工作主要包括以下幾個方面:
　　(1)以具有一維管狀結構的Mn3O4-C為載體，利用雙犧牲模板法制備了一種新型的Pt基催化劑Pt/Mn3O4-C。通過透射電子顯微鏡、X射線衍射、能量散射光譜對所制備催化劑的形貌、結構和組成進行表征。采用循環(huán)伏安法和長期循環(huán)穩(wěn)定性測試考察其電化學性能。結果表明，粒徑為1.8nm的Pt納米顆粒在管狀Mn3O4-C上分布均

3、勻，Pt/Mn3O4-C催化劑對甲醇氧化具有很好的電催化活性和穩(wěn)定性。這可能是由于Pt粒子的高分散性以及Pt和Mn3O4之間的協同催化作用。
　　(2)以氮摻雜的空心碳球(N-HCS)為碳載體，利用N-HCS中C能與KMnO4直接反應的特點，制備了中空球狀的MnO2-NC材料。在此材料的基礎上，通過乙二醇還原氯鉑酸，制得Pt/MnO2-NC催化劑。利用掃描電子顯微鏡、透射電子顯微鏡、能量散射光譜和X射線衍射對其形貌和結構進行了表征

4、。用循環(huán)伏安法和計時電流法考察了Pt/MnO2-NC催化劑對甲醇的電催化性能。結果表明，Pt/MnO2-NC對甲醇的陽極氧化正掃峰電流密度高達1675mAmg-1，分別約為Pt/N-HCS和商用E-TEKPt/C催化劑的3倍和4.5倍。此外，其穩(wěn)定性也是三者之中最好的。
　　(3)以N-HCS為碳載體，制備了Mn3O4-NC材料，在此基礎上，結合Mn3O4與Pt之間具有協同催化作用的特點，制得具有空心球狀結構的Pt/Mn3O4-N