基于MOFs光催化材料的制備及其催化丙烯環(huán)氧化性能研究.pdf

1、環(huán)氧丙烷是第三大丙烯衍生物，是一種重要的有機(jī)中間體，也是一種重要的化工基礎(chǔ)原料。目前其工業(yè)生產(chǎn)方法主要為氯醇法和共氧化法，氯醇法廢水、廢渣量大，共氧化法聯(lián)產(chǎn)物多，發(fā)展高效綠色無污染的環(huán)氧丙烷的制備方法勢在必行。本研究旨在使用不同種類的催化劑以氧氣作為氧化劑進(jìn)行光催化丙烯環(huán)氧化反應(yīng)，以達(dá)到能提升目標(biāo)產(chǎn)物環(huán)氧丙烷(PO)選擇性和生成速率的目的，為進(jìn)一步研究其工業(yè)化過程提供指導(dǎo)。
　　本論文采用溶劑熱法制備多孔高比表面積Ti-MOFs，

2、并以此為前驅(qū)體制備多孔高比表面積的TiO2，通過浸漬法將Au負(fù)載到催化劑上，將催化劑應(yīng)用于光催化丙烯環(huán)氧化反應(yīng)。研究反應(yīng)溫度、Au的負(fù)載量和催化劑的種類對PO的選擇性以及生成速率的影響。此外還探討了Au/TiO2光催化丙烯環(huán)氧化的機(jī)理。結(jié)果表明:通過Ti-MOFs制備的TiO2較好的保留了Ti-MOFs多孔、比表面積較大等特點(diǎn)，其比表面積可達(dá)到245m2g-1。Ti-MOFs具有環(huán)氧化活性，但活性較低，PO的選擇性只能達(dá)到4.35％，通

3、過Ti-MOFs制備的TiO2環(huán)氧化活性有所提升，PO的選擇性可以達(dá)到13.79％。通過浸漬法將Au負(fù)載到催化劑上進(jìn)行改性，結(jié)果表明，當(dāng)TiO2上Au的負(fù)載量為1％時(shí)，催化劑的環(huán)氧化活性最佳。采用Au(1 wt％)/TiO2光催化丙烯氣相環(huán)氧化，反應(yīng)溫度為75℃，反應(yīng)空速為6000h-1，混合氣體比例C3H6∶O2∶Ar=1∶1∶19時(shí)，PO的選擇性和生成速率都達(dá)到最大值，分別為41.04％和66.35μmolg-1h-1。Au/TiO