鈣鈦礦太陽電池材料結(jié)構(gòu)設(shè)計與優(yōu)化.pdf

1、近年來，鈣鈦礦太陽電池因其制作工藝簡單、成本低、光電轉(zhuǎn)化效率高等優(yōu)點而引起了國內(nèi)外研究者的廣泛關(guān)注。目前鈣鈦礦太陽電池的最高光電轉(zhuǎn)化效率已達到22.1％，其進一步發(fā)展有望解決太陽電池成本和效率的發(fā)展瓶頸。然而鈣鈦礦太陽電池的長期穩(wěn)定性和因含有重金屬元素鉛而對生態(tài)環(huán)境可持續(xù)發(fā)展不利等問題，嚴重制約其產(chǎn)業(yè)化發(fā)展。因此，鈣鈦礦材料的穩(wěn)定性和鉛取代問題成為該類電池研究領(lǐng)域的重點。由于目前對鈣鈦礦型材料的結(jié)構(gòu)與其穩(wěn)定性和光電性能關(guān)系研究相對缺乏，

2、因此限制了新型材料的合理設(shè)計和選擇。為深入揭示該類材料的元素組成、幾何結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)對其光電性能和穩(wěn)定性的影響規(guī)律，本文首先通過對ABX3型鈣鈦礦材料的A位、B位、X位各基團/原子的有序替換，探討各個位置基團對材料電子結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定性的影響規(guī)律;其次，通過對一種新型類鈣鈦材料MA3Bi2I9(MBI)的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和電子結(jié)構(gòu)的理論計算，分析其對鉛取代的可行性;最后，系統(tǒng)分析了鈣鈦礦材料在潮濕環(huán)境中的穩(wěn)定性機理。
　　本論文的第一部分首先

3、對本工作的背景和研究現(xiàn)狀進行了系統(tǒng)總結(jié)。第二部分則主要對第一性原理計算方法本身以及計算軟件和參數(shù)進行了系統(tǒng)介紹。
　　第三到第五部分為論文主體。其中，第三部分基于密度泛函理論，以CH3NH3PbI3結(jié)構(gòu)為基礎(chǔ)，通過CASTEP軟件建立ABX3結(jié)構(gòu)模型并進行優(yōu)化;用第一性原理的計算方法，計算各體系的結(jié)構(gòu)和電子性能等;對各體系的能帶結(jié)構(gòu)、態(tài)密度、內(nèi)聚能等的差異進行詳細分析。對X位上Cl、Br、I、擬鹵素進行摻雜計算，替換不同小分子基團

4、A和B位金屬陽離子，分別研究A、B、X位結(jié)構(gòu)和元素的改變對ABX3型鈣鈦礦材料結(jié)構(gòu)和電子性能的影響;
　　第四部分主要通過CASTEP軟件建立MBX模型并進行優(yōu)化，分析二維層狀類鈣鈦礦材料是否可作為鈣鈦礦太陽電池的吸光材料，并分析鹵素的改變對MBX類鈣鈦礦材料的結(jié)構(gòu)和電子性能的影響。
　　第五部分通過VASP軟件研究MAPbI3、 FAPbI3和MAPbI3-CHONH3PbI3材料對水分子的吸附性能，分析其在濕氣環(huán)境中穩(wěn)定