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1、本文的研究工作主要圍繞石墨烯與導(dǎo)電聚合物—聚3,4-乙烯二氧噻吩(PEDOT)展開,研究了石墨烯/PEDOT復(fù)合物在電分析化學(xué)中的應(yīng)用。石墨烯特殊的結(jié)構(gòu)賦予了其優(yōu)異的性能,使其在諸多領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景,成為了21世紀(jì)最具開發(fā)潛力的材料。PEDOT以其良好的導(dǎo)電性、較低的氧化還原電位、良好的熱化學(xué)穩(wěn)定性、易成膜性以及良好的生物相容性等特點(diǎn),得到了國(guó)內(nèi)外廣泛的關(guān)注。本工作在課題組研究成果基礎(chǔ)上,通過靜電自組裝,脈沖恒電位法以及化學(xué)還原聚
2、合法制備了石墨烯/PEDOT復(fù)合材料,并研究了該復(fù)合材料在電化學(xué)分析中的應(yīng)用。主要工作包括以下四個(gè)方面的內(nèi)容:
1.靜電層層自組裝(PEDOT:PSS)5/(PDDA-G)6/GCE修飾電極的制備及其對(duì) H2O2的檢測(cè)
首先我們制備了聚二烯丙基二甲基氯化銨(PDDA)功能化的石墨烯(PDDA-G),利用靜電層層自組裝技術(shù)制備了(PEDOT:PSS)5/(PDDA-G)6/GCE修飾電極。PDDA修飾的石墨烯表面帶正電
3、荷,PEDOT:PSS帶負(fù)電,通過兩者的靜電吸引自組裝形成(PEDOT:PSS)5/(PDDA-G)6復(fù)合膜。研究結(jié)果表明,該復(fù)合膜修飾的玻碳電極對(duì) H2O2的電化學(xué)還原反應(yīng)有很強(qiáng)的催化作用,由此建立了無酶檢測(cè)H2O2的新方法。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,H2O2的電化學(xué)響應(yīng)在0.02μM~0.47 mM濃度范圍內(nèi)呈線性關(guān)系,檢出限為6.7 nM。
2. Pt/{PDDA-G/PEDOT:PSS}n/GCE的制備及其對(duì)甲醇的催化氧化
4、 按照上個(gè)實(shí)驗(yàn)的方法自組裝(PEDOT:PSS/PDDA-G)n復(fù)合膜,將該復(fù)合膜作為載體原位沉積Pt納米粒子,得到了Pt/{PDDA-G/PEDOT:PSS}n/GCE。通過UV-Vis、XRD、XPS、SEM等手段對(duì)該復(fù)合材料的形貌和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。電化學(xué)測(cè)試表明,該修飾電極對(duì)甲醇的電化學(xué)氧化有很好的催化性能,PDDA-G和PEDOT:PSS的協(xié)同作用能夠提高催化劑抗CO的中毒性能,有利于對(duì)甲醇的催化氧化,這主要?dú)w因于石墨烯和PE
5、DOT優(yōu)異的導(dǎo)電性。
3.基于脈沖恒電位一步法合成PEDOT-石墨烯復(fù)合材料及其對(duì)葡萄糖的檢測(cè)
我們采用脈沖恒電位法一步制備了PEDOT-石墨烯復(fù)合材料。該法簡(jiǎn)單、快速,無需使用有毒的還原劑,是一種綠色的合成方法。石墨烯與 EDOT單體的芳香環(huán)之間的π-π*相互作用和氫鍵作用促進(jìn)了聚合反應(yīng)的有效進(jìn)行,并且增強(qiáng)了PEDOT-石墨烯復(fù)合材料的成膜能力。將過渡金屬納米Ni電沉積到PEDOT-石墨烯復(fù)合材料表面,制備了NiN
6、Ps/PEDOT-rGO/GCE,該修飾電極對(duì)葡萄糖的電化學(xué)氧化有很好的催化作用,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明葡萄糖的電化學(xué)響應(yīng)在2μM~58 mM濃度范圍內(nèi)呈現(xiàn)出良好的線性關(guān)系,檢出限低至0.7μM。
4.化學(xué)法制備納米金鉑摻雜的 Au-PtNPs/PEDOT-rGO復(fù)合材料并用于甲醇的電催化氧化
通過液-液界面聚合的方法一步制備了 Au-PtNPs/PEDOT-rGO復(fù)合材料,研究了該復(fù)合材料修飾的玻碳電極對(duì)甲醇電化學(xué)氧化的催化
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