金屬表面分子吸附體系表征與調(diào)控的掃描隧道顯微學(xué)研究.pdf

1、分子在金屬表面吸附體系的研究對我們認識物理、化學(xué)、生物等諸多過程都有非常重要的意義，也是“從下而上”的構(gòu)建全新概念的人造結(jié)構(gòu)和功能器件的重要途徑；而掃描隧道顯微鏡(STM)作為一種功能強大的表面分析手段，既具有很高的實空間和能量分辨率，又具有對單個原子分子的操縱能力，在對金屬表面分子吸附體系的表征與調(diào)控方面發(fā)揮了重要的作用。在本論文中，我們利用低溫超高真空STM研究了吸附于金屬表面的單個分子輸運性質(zhì)的表征與調(diào)控和分子自組裝的有序結(jié)構(gòu)。<

2、br>　　 第一章是論文中研究工作的基礎(chǔ)，首先介紹掃描隧道顯微學(xué)的基本工作原理及實驗中所使用的低溫超高真空掃描隧道顯微鏡及理論模擬方法，然后結(jié)合已取得的成果介紹掃描隧道顯微鏡在表面吸附分子體系中主要應(yīng)用。
　　 第二章中，我們利用STM操縱，實現(xiàn)了Cu(100)表面單個化學(xué)吸附的三聚氰胺分子異構(gòu)，將無明顯輸運特性分子調(diào)控成即具有整流效應(yīng)又具有開關(guān)效應(yīng)的新型人造結(jié)構(gòu)。我們發(fā)現(xiàn)，室溫下吸附于Cu(100)表面的三聚氰胺分子脫氫并與

3、表面成鍵，得到與表面垂直的吸附結(jié)構(gòu)，并無顯著的輸運特征；通過隧穿電子誘導(dǎo)的異構(gòu)現(xiàn)象將分子改變?yōu)橐粋€不對稱的結(jié)構(gòu)，并顯示出明顯的整流效應(yīng)；進一步的非彈性隧穿電子誘導(dǎo)的多電子效應(yīng)可以調(diào)控N-H鍵的轉(zhuǎn)動，實現(xiàn)了分子在兩種構(gòu)型間的轉(zhuǎn)變，從而得到了一個頻率可調(diào)的開關(guān)現(xiàn)象。結(jié)合STM實驗及第一性原理計算我們研究得到了整個調(diào)控過程，探討了整流和開關(guān)兩種效應(yīng)的機制，并利用新發(fā)展的統(tǒng)計模型對開關(guān)現(xiàn)象中非整數(shù)隧穿電子數(shù)目現(xiàn)象做出了合理解釋。單分子振動譜的實

4、驗也進一步驗證了我們提出的異構(gòu)模型。
　　 第三章中，我們利用STM研究了H2O在Ni(110)表面的吸附性質(zhì)。在80 K到90 K溫度下吸附到Ni(110)表面的0.1到0.2 ML的H2O，形成以扭曲的六邊形為單元的不同于先前報道模型的島狀結(jié)構(gòu)；而當(dāng)對樣品退火到120 K后，二維結(jié)構(gòu)基本消失，形成鋸齒狀一維鏈；而進一步退火到150 K后，二維結(jié)構(gòu)完全消失，得到了間距相對整齊一維鋸齒鏈狀結(jié)構(gòu)。利用STM得到的高分辨實空間圖像，