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文檔簡介
1、隨著煤、石油、天然氣等化石資源的日趨枯竭,以及由化石燃料使用所造成的環(huán)境問題日趨嚴(yán)重,開發(fā)新的清潔可替代性資源,已經(jīng)成為全世界所面臨的重大課題。生物質(zhì)具有年產(chǎn)量高、可再生性等優(yōu)點(diǎn),是替代化石資源較理想的選擇。纖維素是木質(zhì)纖維生物質(zhì)的主要組成成分,纖維素的水解產(chǎn)物葡萄糖,是一種重要的化工原料,由它可以進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為生物燃料和高附加值化學(xué)品。因此,纖維素水解制葡萄糖是木質(zhì)纖維生物質(zhì)轉(zhuǎn)化利用替代化石資源的關(guān)鍵。
纖維素的水解為酸催化過
2、程,選擇合適的酸催化劑是纖維素有效水解的關(guān)鍵。沸石分子篩是一種廣泛應(yīng)用于石油化工中的微孔材料。它具有酸性強(qiáng)、良好的水熱穩(wěn)定性、無毒性及較易從溶液中回收等優(yōu)點(diǎn)。分子篩在纖維素水解反應(yīng)中受到了越來越多關(guān)注。
由于纖維素分子尺寸大,難以直接進(jìn)入分子篩的微孔。本論文首先以HUSY分子篩為研究對(duì)象,通過草酸處理HUSY引入介孔,制備出多級(jí)孔HUSY分子篩,以改善傳質(zhì)效果;然后在多級(jí)孔HUSY分子篩表面嫁接磺酸基團(tuán),制備出磺酸化多級(jí)孔HU
3、SY分子篩,以提高分子篩的酸性。并對(duì)制備的磺酸化多級(jí)孔HUSY分子篩孔結(jié)構(gòu)、酸性及元素組成進(jìn)行分析。反應(yīng)結(jié)果表明,磺酸化多級(jí)孔HUSY分子篩的催化纖維素水解的性能明顯優(yōu)于HUSY和多級(jí)孔HUSY,說明分子篩的酸性和孔結(jié)構(gòu)是決定其催化水解性能的兩個(gè)關(guān)鍵因素。
多級(jí)孔沸石分子篩催化纖維素水解主要分兩個(gè)過程進(jìn)行:(1)纖維素在分子篩外表面、中孔和大孔的活性位上被水解為低聚糖;(2)低聚糖擴(kuò)散到微孔中被進(jìn)一步水解為葡萄糖。分子篩中孔和
4、大孔的增多有利于提高纖維素水解至低聚糖的過程,從而提高分子篩的活性。但對(duì)于沸石分子篩的微孔結(jié)構(gòu)和酸性在低聚糖水解中的作用,目前仍不清楚。理解分子篩微孔結(jié)構(gòu)和酸性在低聚糖水解中的作用可以為設(shè)計(jì)更有效的生物質(zhì)水解催化劑提供幫助。
論文進(jìn)一步考察了分子篩的微孔結(jié)構(gòu)及酸性對(duì)纖維二糖水解反應(yīng)的影響。結(jié)果表明,分子篩強(qiáng)B酸位是其催化水解的活性位,而弱的B酸位不能使纖維二糖水解;L酸位使生成的葡萄糖異構(gòu)化,造成葡萄糖選擇性下降。對(duì)分子篩催化
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