三維石墨烯的制備及其電化學(xué)應(yīng)用.pdf

1、三維石墨烯具有相互連接的多孔結(jié)構(gòu)，表現(xiàn)出較大的比表面積、優(yōu)良的導(dǎo)電性能、較低的質(zhì)量密度和較強(qiáng)的機(jī)械性能，三維石墨烯能結(jié)合石墨烯納米片和三維多孔材料的優(yōu)點(diǎn)，在電化學(xué)應(yīng)用中常表現(xiàn)出比石墨烯納米片更好的性能。在碳材料中引入雜原子可以賦予碳材料更加優(yōu)良的電化學(xué)性質(zhì)。開發(fā)可控的、能大量制備雜原子摻雜的三維石墨烯材料的新方法具有重要的意義。
　　雜原子的引入可以明顯增加碳材料的氧還原活性位點(diǎn)，因而可以增強(qiáng)氧還原活性。雜原子摻雜的三維石墨烯能結(jié)

2、合三維石墨烯和雜原子摻雜碳的優(yōu)點(diǎn)，有望成為高活性的氧還原催化劑。在碳材料中引入適當(dāng)?shù)碾s原子可以提高碳材料的表面潤濕性并引入贗電容，從而大幅度提高碳材料的電容性能。雜原子摻雜的三維石墨烯能提供極大的電化學(xué)活性面積，確保電子和電解質(zhì)離子的快速傳輸，有望成為高性能的超級(jí)電容器材料。雜原子摻雜的三維石墨烯材料獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和組成有利于底物和電解質(zhì)離子的傳輸，因而有望成為構(gòu)建高敏電化學(xué)傳感器的新型電極材料。本文立足于雜原子摻雜的三維石墨烯的合成、表征

3、和電化學(xué)應(yīng)用。主要內(nèi)容如下:
　　(1)直接熱處理聚苯胺和硝酸鈷的混合物制備了氮、鈷共摻雜的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)石墨烯(Co-N-GNWs)。采用掃描電鏡、透射電鏡、X電子衍射、拉曼光譜和X電子能譜等對材料的形貌、結(jié)構(gòu)和組成進(jìn)行了表征，并揭示了三維石墨烯的形成機(jī)理。
　　(2)在酸性介質(zhì)中考察了Co-N-GNWs對氧氣電還原的催化性能。結(jié)果表明Co-N-GNWs表現(xiàn)出與Pt/C催化劑相近的氧還原活性和四電子反應(yīng)途徑。此外，Co-N-GN

4、Ws還具有比Pt/C催化劑更好的穩(wěn)定性和甲醇耐性。在堿性介質(zhì)中考察了以Co-N-GNWs為活性材料的超級(jí)電容器的電化學(xué)性能。結(jié)果表明Co-N-GNWs具有極高的比電容、較高的能量密度和良好的循環(huán)穩(wěn)定性。
　　(3)以鎳離子吸附的D-113樹脂為原料，用化學(xué)激活法合成三維活性石墨烯(3D-AGNs)，并將3D-AGNs進(jìn)一步酸化處理得到羧基化的三維活性石墨烯(C-3D-AGNs)。以C-3D-AGNs為電極材料構(gòu)建了多巴胺電化學(xué)傳感