納米晶銳鈦礦相TiO-,2-的非簡諧聲子耦合和聲子局域研究.pdf

1、對晶粒尺寸為19.4、8.6和5.6 nna的納米晶銳鈦礦相TiO<,2>，進行了從83到723 K的變溫拉曼散射測量。實驗觀察到了三個尺寸晶粒的所有六個拉曼活性振動模式，每個模式隨溫度的變化特征各不相同。 對于粒徑為19.4 nin的銳鈦礦，使用Klemens模型，對其拉曼頻率和峰寬隨溫度的變化進行了很好的擬合。擬合結(jié)果表明，對于Eg<,(1)>和Eg<,(2)>模式，頻率藍移主要來自于三聲子過程的貢獻，而對于A<,1g>和E

2、g<,(3)>模式，三聲子和四聲子過程都對頻率紅移起貢獻。 對于三種不同粒徑的納米晶銳鈦礦，根據(jù)非簡諧效應和聲子局域模型，對其Eg<,(1)>拉曼峰進行了擬合與計算。拉曼頻率和峰寬隨溫度變化的擬合結(jié)果表明，三種納米晶粒的晶格振動機理在本質(zhì)上是相同的。三聲子過程對頻率藍移起主要作用。為了得到很好的擬合，需要同時考慮三聲子和四聲子過程。隨著溫度的升高，四聲子過程增強，并對三聲子過程起抵消作用。 討論了納米晶銳鈦礦中聲子壽命。

3、與非簡諧衰減相關的聲子壽命，隨著晶粒尺寸的減小而增加，晶粒尺寸越小，衰減越慢。在低溫區(qū)，聲子局域是導致5.6nnl晶粒的聲子壽命非常短的原因。聲子局域引起Eg<,(1)>模式在高波數(shù)段非對稱展寬和頻率藍移，其對Eg<'(1)>峰展寬的影響要大于對峰位移動的影響。 根據(jù)聲子局域模型，計算了不同晶粒尺寸TiO<,2>的Eg<,(1)>峰頻率、峰寬和線形，以此解釋了Eg<,(1)>峰頻率移動和展寬的實驗現(xiàn)象。同時將聲子局域模型的計算結(jié)

4、果與由表面張力不同而造成的拉曼頻率移動作了對比，比較后發(fā)現(xiàn)聲子局域?qū)︿J鈦礦相Eg(11峰頻率移動起主要作用。 對晶粒尺寸為19.4 nm的納米晶銳鈦礦相TiO<,2>，進行了直到17 GPa的高壓拉曼散射測量。在相變點10.5 GPa前，除了Eg<,(2)>模式外，其它四個拉曼模式均表現(xiàn)出正的壓強特性。采用多項式函數(shù)形式，對拉曼頻率隨壓強的變化進行了很好的擬合。為更好地理解拉曼頻率隨溫度和壓強的變化關系，計算了TiO<,2>晶胞