利用硫化物和Thiobacillus denitrificans還原Fe(Ⅱ)EDTA-NO的研究.pdf

1、SO2和NOx是煙氣中主要的大氣污染物。生物法煙氣脫硫(Bio-FGD)具有低能耗、低成本、無污染等優(yōu)點(diǎn)，該過程是將溶于水中的SO2(SO32-/SO42-)在硫酸鹽還原菌的作用下，轉(zhuǎn)化成S2-。隨后在硫氧化菌的作用下轉(zhuǎn)化成單質(zhì)硫。絡(luò)合吸收結(jié)合生物還原法(BioDeNOx)利用反硝化細(xì)菌將Fe(Ⅱ)EDTA-NO還原的過程。因此，如果將Bio-FGD與BioDeNOx進(jìn)行結(jié)合，必須考慮S2-與Fe(Ⅱ)EDTA-NO的關(guān)系。盡管人們已經(jīng)

2、詳細(xì)描述了異養(yǎng)反硝化細(xì)菌還原Fe(Ⅱ)EDTA-NO的過程，卻忽視了自養(yǎng)反硝化細(xì)菌對(duì)Fe(Ⅱ)EDTA-NO的還原過程的研究。本論文作為生物結(jié)合化學(xué)吸收同步脫硫脫硝的新工藝的一部分研究內(nèi)容，以下內(nèi)容在論文中進(jìn)行了研究:在液相中Fe(Ⅱ)EDTA-NO與硫化物的化學(xué)反應(yīng)計(jì)量學(xué)和動(dòng)力學(xué)，自養(yǎng)反硝化細(xì)菌還原Fe(Ⅱ)EDTA-NO的過程以及化學(xué)結(jié)合微生物還原Fe(Ⅱ) EDTA-NO。主要研究成果包括以下三個(gè)方面:
　　1) Fe(Ⅱ)

3、EDTA-NO與硫化物的反應(yīng)過程中，F(xiàn)e(Ⅱ)EDTA-NO的還原產(chǎn)物是NH4+，硫化物氧化的主要產(chǎn)物是硫單質(zhì)。實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)Fe(Ⅱ)EDTA-NO與硫化物的比值為1∶3.4～1∶3.6，該值比理論值偏高，主要原因是多硫化物的生成。Fe(Ⅱ)EDTA-NO的還原過程符合一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。Fe(Ⅱ)EDTA-NO的還原速率受pH的影響，隨著pH的升高，還原速率下降。同時(shí)，H+的化學(xué)反應(yīng)級(jí)數(shù)大約是0.13。Fe(Ⅱ)EDTA-NO的還原速率也受

4、溫度的影響，隨著溫度的升高，還原速率升高。Fe(Ⅱ)EDTA-NO與硫化物反應(yīng)活化能是31.1 kJ mol-1。
　　2)菌株Thiobacillus denitrificans ATCC25259能夠進(jìn)行鐵自養(yǎng)反硝化過程。當(dāng)亞鐵作為電子供體時(shí)，微生物可以較快的將亞硝酸鹽還原。在降解Fe(Ⅱ) EDTA-NO過程中，能夠利用自身的Fe(Ⅱ)，還原NO。當(dāng)加入硫代硫酸鈉時(shí)，硫代硫酸鈉能夠促進(jìn)Fe(Ⅱ)EDTA-NO的還原。當(dāng)沒有游

5、離的Fe(Ⅱ)EDTA存在的情況下，菌株降解Fe(Ⅱ)EDTA-NO的氣態(tài)產(chǎn)物是N2O。當(dāng)加入游離的Fe(Ⅱ)EDTA后，菌株能夠?qū)⑸傻腘2O完全轉(zhuǎn)化成N2。
　　3)菌株Thiobacillus denitrificans ATCC25259能夠同時(shí)脫除NO2-和硫化物，低濃度的硫化物能夠促進(jìn)NO2-還原速率的提高。EDTA和抗壞血酸對(duì)菌株進(jìn)行鐵自養(yǎng)反硝化過程影響較小。Fe(Ⅱ)EDTA-NO和硫化物的化學(xué)反應(yīng)過程中，在無機(jī)鹽