碳納米管復合材料的制備及其在生物傳感中的應用.pdf

1、自1991年被發(fā)現(xiàn)以來，碳納米管(CNT)因其獨特的結(jié)構(gòu)、大的比表面積、高的傳導率和機械強度以及穩(wěn)定的物理化學性質(zhì)，引起了人們的廣泛關(guān)注，已成為富勒烯領域的一個主要研究熱點，是物理學、化學和材料科學等學科中最前沿的研究領域之一。另外，由于碳納米管具有優(yōu)良的電學和力學性能，被認為是復合材料的理想添加相。碳納米管作為加強相和導電相，在納米復合材料領域有著巨大的應用潛力，在生物傳感領域的應用已成為研究的熱點。本論文主要對碳納米管復合材料的制備

2、及其在生物傳感領域的應用開展了研究和探索。 第一章：簡單概述了生物傳感器的定義、工作原理、分類和發(fā)展歷程。簡介了碳納米管的基本結(jié)構(gòu)、性質(zhì)、制備、分離純化方法、表面功能化方法。對碳納米管及其復合物在各領域尤其是在生物傳感方面的應用進行了系統(tǒng)論述，并對碳納米管及其復合物在各領域的應用前景進行了展望。 第二章：利用多壁碳納米管(MWNTs)與3-氨基丙基三乙氧基硅烷(APTES)之間的疏水反應，制備了良好水溶性的氨基化多壁碳納

3、米管(AMWNTs)，將電子媒介體羧基二茂鐵(FMC)通過酞胺鍵鍵合到AMWNTs上，制備了FMC-AMWNTs復合納米材料。采用紅外光譜和電化學實驗對其形成過程進行了表征。以(CS)為載體，將FMC-AMWNTs和葡萄糖氧化酶(GOD)固定于電極表面，制備了GOD/FMC-AMWNTs/CS復合生物膜修飾電極。FMC-AMWNTs復合材料的生成，不僅有效防止了二茂鐵的泄露，而且，復合膜中MWNTs和二茂鐵的存在，極大地提高了生物膜的導

4、電性和傳電子能力。將制備的GOD/FMC-AMWNTs/CS傳感器用于對葡萄糖的催化性能研究，結(jié)果表明，該傳感器對葡萄糖具有良好的電催化氧化能力，對葡萄糖檢測的線性范圍為0.01～4.2mM，檢出限為3.4μM，而且，傳感器的穩(wěn)定性好、響應時間短、抗干擾能力強。 第三章：采用原位聚合法合成了一種新型功能化碳納米管/電子介體復合材料(Fc/SWNTs)，采用紅外光譜和電化學方法對其制備過程進行了表征，實驗結(jié)果表明，F(xiàn)c成功鍵合到了

5、SWNTs上。進一步將Fc/SWNTs修飾到玻碳電極表面，構(gòu)建了Fc/SWNTs修飾電極，并對修飾電極的電化學行為進行了研究。Fc/SWNTs復合材料的生成，不僅有效克服了電子媒介體Fc容易從電極表面流失的局限，還促進了Fc與電極表面的電子傳遞。Fc/SWNTs修飾電極對抗壞血酸(AA)具有良好的電催化氧化作用，有效降低了AA在電極上的氧化過電位，實現(xiàn)了對AA的定量檢測，線性范圍為0.6μM～0.53 mM(R=0.998)，檢出限為0

6、.22μM(S/N=3)，同時，該修飾電極具有良好的穩(wěn)定性和重現(xiàn)性。 第四章：采用水熱法制備了一種新型功能化碳納米管/半導體金屬氧化物納米復合材料(ZrO2/MWNTs)。采用透射電子顯微鏡(TEM)和X射線衍射(XRD)實驗對ZrO2/MWNTs復合材料進行了表征，結(jié)果表明，MWNTs表面負載了大量ZrO2納米粒子，且分布均勻。進而將Mb和ZrO2/MWNTs復合材料固定在玻碳電極表面，制備了Mb/ZrO2/MWNTs修飾電極

7、。研究了Mb在該修飾電極上的直接電化學行為。ZrO2/MWNTs復合物的存在，為Mb的固定化提供了良好的微環(huán)境，不僅增加了Mb的有效負載量，還大大促進了Mb與電極間的直接電子傳遞。將制備的Mb/ZrO2/MWNTs修飾電極用于對H2O2的電催化還原行為研究，結(jié)果表明，修飾電極對H2O2的電化學還原具有良好的催化效果，對H2O2電化學催化檢測的線性范圍為1.0～116.0μM，檢出限為0.53μM(S/N=3)。該修飾電極具有良好的穩(wěn)定性

8、、重現(xiàn)性和抗干擾能力。ZrO2/MWNTs復合物為固定蛋白質(zhì)和制備生物傳感器提供了優(yōu)良的基體材料。 第五章：采用簡單的化學沉積法制備了MnO2/MWNTs復合材料，采用TEM和電化學方法對MnO2/MWNTs復合材料的合成進行了表征，結(jié)果表明，MnO2納米粒子成功負載于MWNTs表面。以Nafion為載體，將MnO2/MWNTs固定于電極表面，制備了MnO2/MWNTs/Nafion修飾電極。研究了MnO2/MWNTs/Nafi