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1、非化學(xué)計(jì)量比的硒化銀和碲化銀(本文統(tǒng)稱硫族銀化物)系列材料展現(xiàn)出奇特的磁電阻(Magnetoresistance,MR)效應(yīng):在超寬磁場(chǎng)(0.1mT~55T)和超寬溫度(4K~300K)范圍內(nèi)材料顯示正MR 效應(yīng),且MR 效應(yīng)與磁場(chǎng)呈線性關(guān)系。這一奇異的MR 效應(yīng)使該系列材料在超強(qiáng)磁場(chǎng)的測(cè)量、脈沖激光技術(shù)、磁技術(shù)和信息讀取技術(shù)等領(lǐng)域均具有廣泛的應(yīng)用前景,美國(guó)能源部已將這種材料作為未來(lái)十年重點(diǎn)開發(fā)的材料之一。但是該系列材料的制備工藝還有待
2、進(jìn)一步地完善和優(yōu)化,材料的表征和性能的研究還遠(yuǎn)遠(yuǎn)不夠充分,甚至出現(xiàn)報(bào)道結(jié)果相互抵觸的情況。至于該系列材料的機(jī)理研究尚屬起步階段,國(guó)外文獻(xiàn)盡管有一些工作能夠定性或者半定量地與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合,但是一個(gè)公認(rèn)的建立在第一性原理基礎(chǔ)上的理論機(jī)制尚未建立。
本文就是在此背景下基于目前所有的實(shí)驗(yàn)事實(shí),尤其是對(duì)材料的微觀結(jié)構(gòu)的觀測(cè),并且在充分調(diào)研國(guó)際上相關(guān)機(jī)理的研究后,比較深入、系統(tǒng)地探索了非化學(xué)計(jì)量比硫族銀化物系列材料MR 效應(yīng)的機(jī)理。我
3、們研究的結(jié)果是國(guó)際上最早能夠與實(shí)驗(yàn)進(jìn)行定量比較的理論模型,主要針對(duì)塊材和薄膜分兩個(gè)層次建立了四個(gè)理論模型。
首先,第一個(gè)層次是從唯象角度建立的模型。第一個(gè)模型是所謂的兩相復(fù)合材料有效介質(zhì)近似模型。模型的基本物理思想是假設(shè)材料的結(jié)構(gòu)可以從整體上視為許多小的銀金屬沉積物鑲嵌于硒化銀或碲化銀介質(zhì)中,即所謂的兩相(金屬相和半導(dǎo)體相)復(fù)合材料。模型的關(guān)鍵之處在于根據(jù)材料屬于窄禁帶半導(dǎo)體的特點(diǎn),基于對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的觀察,找到材料中載流子遷
4、移率隨溫度和磁場(chǎng)場(chǎng)強(qiáng)的依賴關(guān)系。利用有效介質(zhì)近似的自洽方程成功構(gòu)建了國(guó)際上第一個(gè)理論結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以進(jìn)行定量比較的模型。利用模型分析了塊材的MR 效應(yīng)與磁場(chǎng)、溫度及銀金屬組分濃度的變化規(guī)律。分析認(rèn)為,材料內(nèi)部結(jié)構(gòu)的不均勻?qū)е虏牧蟽?nèi)電流的流動(dòng)發(fā)生彎曲,在外磁場(chǎng)作用下電流的彎曲加強(qiáng),從而引起材料的奇異MR 效應(yīng)。利用模型預(yù)測(cè)了銀組分的最佳摻雜濃度,此時(shí)材料的MR 效應(yīng)最為顯著,其相應(yīng)的物理圖像是此時(shí)銀金屬在材料內(nèi)部發(fā)生逾滲。理論計(jì)算值與實(shí)
5、驗(yàn)值進(jìn)行比較,兩者吻合較好。
在第一層次,我們建立的第二個(gè)模型是兩相復(fù)合材料的雙重性轉(zhuǎn)換模型。第一個(gè)模型不能用于薄膜MR 效應(yīng)的研究,原因是薄膜的邊界效應(yīng)顯著,導(dǎo)致有效介質(zhì)近似自洽方程不再成立。因此,要建立薄膜MR 效應(yīng)的理論模型必須另辟它徑。仍然假設(shè)非化學(xué)計(jì)量比的硫族銀化物材料是兩相復(fù)合材料,并認(rèn)為銀金屬是一滴滴小液滴鑲嵌于半導(dǎo)體中,無(wú)磁場(chǎng)時(shí)這樣的兩相復(fù)合材料可以用“任意小液滴”模型描述。關(guān)鍵在于我們需要計(jì)算有磁場(chǎng)條件下
6、的非對(duì)稱的二階有效電導(dǎo)率張量。為此,我們利用雙重性轉(zhuǎn)換(Duality transformation)關(guān)系,將問(wèn)題轉(zhuǎn)變?yōu)樵谖锢砩贤耆葍r(jià)的無(wú)磁場(chǎng)條件下的標(biāo)量電導(dǎo)率的計(jì)算。結(jié)果表明,理論計(jì)算的MR 效應(yīng)的數(shù)值與實(shí)驗(yàn)值完全吻合。
為了能夠更深入、直觀地探討材料產(chǎn)生MR 效應(yīng)的物理圖像,我們?cè)诘诙€(gè)層次(即半唯象的層次)建立了新的理論模型——準(zhǔn)隨機(jī)電阻網(wǎng)絡(luò)模型,分別描述二維薄膜和三維塊材的MR 性質(zhì)。模型的主要思想是認(rèn)為材料內(nèi)部
7、電流的流動(dòng)可以用電阻網(wǎng)絡(luò)中的電流流動(dòng)描述。模型中薄膜和塊材分別被離散為四端口和六端口電阻單元整齊、有序排列而成的電阻網(wǎng)絡(luò)。網(wǎng)絡(luò)內(nèi)部載流子的遷移率分布滿足準(zhǔn)隨機(jī)分布,即受條件限制的高斯分布。兩個(gè)物理限制條件為:分布的邊界值分別為銀組分和半導(dǎo)體組分的載流子遷移率;分布的均值與材料中銀組分體積分?jǐn)?shù)f 有關(guān),用復(fù)合材料的并聯(lián)模型決定。對(duì)于準(zhǔn)隨機(jī)電阻網(wǎng)絡(luò)模型進(jìn)行了極其復(fù)雜的數(shù)值模擬運(yùn)算,得到MR 效應(yīng)隨磁場(chǎng)、溫度變化規(guī)律,模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值極為吻合
8、。模型的顯著優(yōu)點(diǎn)是,外電場(chǎng)、外磁場(chǎng)作用下不均勻材料內(nèi)部電流的流動(dòng)情況可以用網(wǎng)絡(luò)內(nèi)部電流的可視圖直觀反映。我們清晰地看到電流在外加磁場(chǎng)下發(fā)生強(qiáng)烈彎曲,電流流動(dòng)的路徑增加,使得材料的電阻增大,從而導(dǎo)致材料的正線性MR 效應(yīng)。這些工作有助于今后從第一性原理出發(fā)探尋相應(yīng)的物理本質(zhì)。
在實(shí)驗(yàn)上已經(jīng)發(fā)現(xiàn)非化學(xué)計(jì)量比硫族銀化物材料的縱向MR 效應(yīng),并進(jìn)行了初步地表征研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,隨著摻雜種類的不同,材料縱向MR 效應(yīng)呈現(xiàn)復(fù)雜的行為
9、,有正的縱向MR 效應(yīng),也有負(fù)的縱向MR 效應(yīng)。國(guó)際上唯一的一篇探索相關(guān)機(jī)理的文章只是給出了負(fù)的縱向MR 效應(yīng)的定性說(shuō)明。本文則在實(shí)驗(yàn)觀察的基礎(chǔ)上,構(gòu)建了縱向MR 效應(yīng)的隨機(jī)電阻網(wǎng)絡(luò)模型?;诓牧蟽?nèi)部的不均勻性和縱向MR效應(yīng)的特點(diǎn),對(duì)材料的電阻率張量以及網(wǎng)絡(luò)電阻單元的六階阻抗矩陣進(jìn)行修正。研個(gè)模型不能用于薄膜MR 效應(yīng)的研究,原因是薄膜的邊界效應(yīng)顯著,導(dǎo)致有效介質(zhì)近似自洽方程不再成立。因此,要建立薄膜MR 效應(yīng)的理論模型必須另辟它徑。仍
10、然假設(shè)非化學(xué)計(jì)量比的硫族銀化物材料是兩相復(fù)合材料,并認(rèn)為銀金屬是一滴滴小液滴鑲嵌于半導(dǎo)體中,無(wú)磁場(chǎng)時(shí)這樣的兩相復(fù)合材料可以用“任意小液滴”模型描述。關(guān)鍵在于我們需要計(jì)算有磁場(chǎng)條件下的非對(duì)稱的二階有效電導(dǎo)率張量。為此,我們利用雙重性轉(zhuǎn)換(Duality transformation)關(guān)系,將問(wèn)題轉(zhuǎn)變?yōu)樵谖锢砩贤耆葍r(jià)的無(wú)磁場(chǎng)條件下的標(biāo)量電導(dǎo)率的計(jì)算。結(jié)果表明,理論計(jì)算的MR 效應(yīng)的數(shù)值與實(shí)驗(yàn)值完全吻合。
為了能夠更深入、直觀
11、地探討材料產(chǎn)生MR 效應(yīng)的物理圖像,我們?cè)诘诙€(gè)層次(即半唯象的層次)建立了新的理論模型——準(zhǔn)隨機(jī)電阻網(wǎng)絡(luò)模型,分別描述二維薄膜和三維塊材的MR 性質(zhì)。模型的主要思想是認(rèn)為材料內(nèi)部電流的流動(dòng)可以用電阻網(wǎng)絡(luò)中的電流流動(dòng)描述。模型中薄膜和塊材分別被離散為四端口和六端口電阻單元整齊、有序排列而成的電阻網(wǎng)絡(luò)。網(wǎng)絡(luò)內(nèi)部載流子的遷移率分布滿足準(zhǔn)隨機(jī)分布,即受條件限制的高斯分布。兩個(gè)物理限制條件為:分布的邊界值分別為銀組分和半導(dǎo)體組分的載流子遷移率;
12、分布的均值與材料中銀組分體積分?jǐn)?shù)f 有關(guān),用復(fù)合材料的并聯(lián)模型決定。對(duì)于準(zhǔn)隨機(jī)電阻網(wǎng)絡(luò)模型進(jìn)行了極其復(fù)雜的數(shù)值模擬運(yùn)算,得到MR 效應(yīng)隨磁場(chǎng)、溫度變化規(guī)律,模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值極為吻合。模型的顯著優(yōu)點(diǎn)是,外電場(chǎng)、外磁場(chǎng)作用下不均勻材料內(nèi)部電流的流動(dòng)情況可以用網(wǎng)絡(luò)內(nèi)部電流的可視圖直觀反映。我們清晰地看到電流在外加磁場(chǎng)下發(fā)生強(qiáng)烈彎曲,電流流動(dòng)的路徑增加,使得材料的電阻增大,從而導(dǎo)致材料的正線性MR 效應(yīng)。這些工作有助于今后從第一性原理出發(fā)探尋相
13、應(yīng)的物理本質(zhì)。
在實(shí)驗(yàn)上已經(jīng)發(fā)現(xiàn)非化學(xué)計(jì)量比硫族銀化物材料的縱向MR 效應(yīng),并進(jìn)行了初步地表征研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,隨著摻雜種類的不同,材料縱向MR 效應(yīng)呈現(xiàn)復(fù)雜的行為,有正的縱向MR 效應(yīng),也有負(fù)的縱向MR 效應(yīng)。國(guó)際上唯一的一篇探索相關(guān)機(jī)理的文章只是給出了負(fù)的縱向MR 效應(yīng)的定性說(shuō)明。本文則在實(shí)驗(yàn)觀察的基礎(chǔ)上,構(gòu)建了縱向MR 效應(yīng)的隨機(jī)電阻網(wǎng)絡(luò)模型。基于材料內(nèi)部的不均勻性和縱向MR效應(yīng)的特點(diǎn),對(duì)材料的電阻率張量以及網(wǎng)絡(luò)電
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