廈門灣海水—沉積物系統(tǒng)中PCDD-Fs的含量、多相分配及顆粒垂直通量研究.pdf

1、于2011年12月采集了廈門灣海水、沉積物樣品,開展海水-沉積物系統(tǒng)中多氯代二苯并二噁英/呋喃(Polychlorinated dibenzo-p-dioxins and dibenzofurans,PCDD/Fs)的多相分配及顆粒垂直通量研究。首次獲得PCDD/Fs在廈門灣海水中懸浮顆粒態(tài)、膠體態(tài)(DOC吸附態(tài))和自由溶解態(tài)的含量、水平與垂直分布,沉積物中PCDD/Fs的時空分布,PCDD/Fs的來源和海水.沉積物界面顆粒態(tài)PCDD/

2、Fs的垂直交換通量等特征,提升了對海洋環(huán)境中PCDD/Fs的多相分配和顆粒垂直交換過程的認識。取得了以下成果:
　　 廈門灣水體中17種PCDD/Fs的總含量(PCDD/Fs)為35.389-283.933 pg/L,平均為145.156 pg/L。其中,PCDDs含量為34.929-282.554 pg/L,占PCDD/Fs的98.6-99.6％。總體上,廈門灣水體中的PCDD/Fs含量處于較高水平。水體中PCDD/Fs的總毒

3、性當量(采用WHO2005年的毒性當量因子體系計算)為0.084-0.422 pg TEQ/L(平均為0.250 pg TEQ/L),超過美國EPA規(guī)定的水質(zhì)標準(0.14 pg TEQ/L)。其中,對毒性當量貢獻最大的為1,2,3,7,8-P5CDD,其次為O8CDD和1.2,3,4,6,7,8-H7CDD。
　　 表層水體中PCDD/Fs的含量隨著與九龍江口距離的增大而減小,表明九龍江水體輸入是研究區(qū)域PCDD/Fs的主要輸

4、入途徑。垂直水體中PCDD/Fs呈現(xiàn)上層水體和底層水體含量較高而中層水體含量較低的分布,主要與載帶PCDD/Fs的懸浮顆粒物在水體中的遷移有關。上層水體主要載帶大量顆粒物的九龍江水體輸入,因而具有較高的PCDD/Fs含量,底層水體則主要由于沉積物的再懸浮作用從沉積物釋放顆粒態(tài)PCDD/Fs。
　　 水體中的PCDD/Fs在懸浮顆粒態(tài).膠體態(tài).自由溶解態(tài)三相間主要以懸浮顆粒態(tài)存在,占98.4-99.7％,PCDD/Fs在顆粒物與表

5、觀溶解態(tài)間的分配接近平衡。PCDD/Fs在三相間的分配是溫度、鹽度、pH、Chl-a、DOC、SPM、POC/SPM等因素共同作用的結果。其中,POC/SPM、Chl-a、pH和DOC主要控制膠體態(tài)和自由溶解態(tài)間的分配,SPM主要控制顆粒態(tài)的含量與分配。
　　 廈門灣沉積物PCDD/Fs的含量為1129.656-3806.936 Pg/g d.w,平均含量為1809.188 pg/g d.w.,總毒性當量為1.60-6.65 p

6、g TEQ/g,平均為2.49 pg TEQ/g,其毒性當量主要以五至八氯代的PCDDs貢獻為主。根據(jù)Hemming等(2003)提出的生物毒性風險評價標準,廈門灣表層沉積物中PCDD/Fs含量對生物沒有毒性風險。沉積物中PCDD/Fs含量與沉積物中的細顆粒(粘土、粉砂)和TOC含量存在正相關關系,說明沉積物中PCDD/Fs主要受細顆粒和TOC吸附作用控制。
　　 表層沉積物中PCDD/Fs的分布與水體中顆粒態(tài)PCDD/Fs的分

7、布相似,從河端至海端逐漸降低,說明九龍江水體載帶的顆粒態(tài)PCDD/Fs往外海遷移過程中的沉降和埋藏是沉積物中PCDD/Fs的主要來源。對柱狀沉積物的研究表明,在百年時間尺度上,PCDD/Fs呈現(xiàn)波動變化,最大值出現(xiàn)在1970年代,時間變化主要與PCP等化學品的生產(chǎn)與使用的變化有關。
　　 海水和沉積物中PCDD/Fs的同系物組成相似,均以OsCDD為主,其次為H7CDD,另有少量O8CDF和H7CDF。結合主成分分析和聚類分析,

8、判斷廈門灣PCDD/F的主要來源是PCP及其鈉鹽使用過程中雜質(zhì)所含的PCDD/Fs的排放及污水污泥的輸入,其主要輸入途徑是通過污水污泥匯入九龍江水體,并隨九龍江水體輸送,大氣沉降所占的比例很小。百年時間尺度上,PCDD/Fs的同系物組成幾乎不變,說明近100年內(nèi),PCDD/Fs降解作用不顯著。
　　 對海水-沉積物界面顆粒PCDD/Fs的垂直交換通量估算表明,水平輸送和沉積物的埋藏作用是PCDD/Fs從海水-沉積物界面輸出的主要