大氣壓下火花放電等離子體高效轉(zhuǎn)化甲烷制氫和乙炔的研究.pdf

1、近年來利用低溫等離子體技術(shù)對甲烷的活化與轉(zhuǎn)化研究引起了人們越來越多的關(guān)注。本論文利用穩(wěn)定的大氣壓kHz火花放電等離子體，開展了甲烷直接轉(zhuǎn)化制氫及乙炔的研究。與其它放電形式相比，在抗積碳和提高能量效率方面取得了明顯進(jìn)展。實(shí)現(xiàn)了甲烷在低能耗條件下高效轉(zhuǎn)化制氫和乙炔，另外得到了具有較高利用價(jià)值的副產(chǎn)物碳黑；并對該火花放電等離子體作用下的CH4轉(zhuǎn)化反應(yīng)進(jìn)行了發(fā)射光譜診斷研究。在此基礎(chǔ)上，利用此反應(yīng)器對CO2重整CH4的反應(yīng)進(jìn)行了初步考察。本論文

2、的主要研究結(jié)果如下： 1)通過考察220分鐘放電時(shí)間內(nèi)，純甲烷放電轉(zhuǎn)化產(chǎn)物中各組分濃度的變化情況，以此考證了放電的穩(wěn)定性。考察了電極間距、比輸入能量、進(jìn)氣方式、電極管徑與加氫對純甲烷轉(zhuǎn)化反應(yīng)的影響。 利用此kHz火花放電等離子體，當(dāng)甲烷的轉(zhuǎn)化率為81.5％時(shí)，產(chǎn)物氣流中氫氣的濃度達(dá)到72.1％，生成每個氫分子的能耗為6.7 eV；當(dāng)甲烷的轉(zhuǎn)化率為70.3％時(shí)，產(chǎn)物氣流中乙炔的濃度達(dá)到18.4％，生成每個乙炔分子的能耗為2

3、1.2 eV。該實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，利用這種穩(wěn)定的kHz火花放電，可在低能耗條件下實(shí)現(xiàn)了甲烷高效轉(zhuǎn)化制取氫氣和乙炔。kHz火花放電發(fā)射光譜的研究表明乙炔的高選擇性與C2自由基有關(guān)。 2)本論文利用此反應(yīng)器對CO2重整CH4的反應(yīng)進(jìn)行了初步考察，主要包括原料氣的組成對甲烷和二氧化碳的轉(zhuǎn)化率、產(chǎn)物選擇性及能耗的影響。結(jié)果表明：隨著混合氣中CO2/CH4的摩爾比從O增加至3.5，CH4的轉(zhuǎn)化率逐漸增加；CO2的轉(zhuǎn)化率呈峰形變化，并在原料氣中