紫外可見上轉換劑-TiO2光催化劑降解海洋石油污染的研究.pdf

1、伴隨著科技的不斷進步，對于海洋石油的開采和利用也在逐年增長，隨之海洋石油污染也很嚴重。目前國內外的大多學者利用光催化技術處理海洋石油污染。
　　本文研究了氟化物、氧化物將可見光轉換成紫外光的上轉換發(fā)光材料并與TiO2復合的方法對其進行改性，并對用溶膠-凝膠法、共沉淀法分別制備的CaF2（Er3+）/TiO2和ZrO2(Er3+)/TiO2復合光催化劑處理海洋石油的污染。主要研究結果如下：
　?。?）通過燃燒法制備了CaF2(

2、Er3+)上轉換發(fā)光材料，在此基礎上利用溶膠-凝膠法將上轉換材料與TiO2進行復合，并通過XRD和SEM等技術手段對其微觀結構進行了探索，確定了催化劑的晶型、形貌和粒徑。利用自制光催化反應器研究了該催化劑在紫外-可見光下對柴油的降解能力及相關因素對降解性能的影響。通過SEM和XRD等技術手段對CaF2（Er3+）/TiO2復合光催化劑進行表征，顯示所制備材料微粒分布均勻、大部分為呈球形形狀，復合光催化劑的粒徑在10-50nm范圍內。所制

3、備的正交試驗確定 CaF2（Er3+）/TiO2復合光催化劑光催化降解海洋柴油污染的優(yōu)化條件為：當復合光催化劑的投加量在0.8g/L，柴油的濃度為10mg/L，摻雜比為15％的復合光催化劑，調整溶液的pH值為7時，反應2.5小時，CaF2（Er3+）/TiO2光催化劑有效處理柴油的效率為88.85%。正交試驗表明影響先后順序為投加柴油量>催化劑投加量>pH>反應溫度>催化劑摻雜比。
　?。?）通過用共沉淀法制備了ZrO2(Er3+

4、)/TiO2復合光催化劑，ZrO2(Er3+)的摻雜量為10、20、30、40、50%來制備不同的光催化劑。通過XRD和SEM等技術手段對其表征，結果是上轉換材料微?；境是蛐?，分布較均勻，分散性好，結晶度較高，平均粒徑為29.73nm。研究復合光催化劑摻 ZrO2(Er3+)量、柴油的初始濃度、催化劑的投加量、pH值和反應時間等單因素對降解柴油的影響。根據(jù)正交實驗可知當柴油的初始濃度為0.20g/L、反應時間為2.5h、ZrO2(Er

5、3+)摻雜量為40%、ZrO2(Er3+)/TiO2復合光催化劑的投加量0.8g/L和pH值為7時，柴油去除率能達到近87.74%。通過極差分析可知，五個因素對納米 ZrO2(Er3+)/TiO2復合光催化氧化降解柴油的影響程度大小排序為：反應時間＞柴油初始濃度＞pH＞投加量＞摻雜比。其中 ZrO2(Er3+)/TiO2摻雜比和投加量對光催化降解柴油反應的影響效果相差不多，沒有顯著差異。
　　（3）采用共沉淀法制備上轉換材料 Zr

6、O2(Er3+)/TiO2復合光催化劑，考察光催化劑的投加量、柴油初始濃度、不同摻雜比的催化劑和pH值的因素對反應動力學的影響，用所得數(shù)據(jù)對光催化反應動力學進行分析，可知反應為一級反應。
　?。?）采用共沉淀法制備上轉換材料的摻雜比為30%的ZrO2(Er3+)/TiO2復合光催化劑，通過偶聯(lián)劑法成功制成漂浮型的光催化劑/聚丙烯多面球。光催化劑粉末都可在可見光下對柴油進行降解，在光照8.0小時后，漂浮型光催化劑對柴油的總去除率在9