釩、鎢摻雜納米NaTaO-,3-光催化劑的水熱合成和電子結(jié)構(gòu)研究.pdf

1、具有鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的新型催化劑NaTaO3在解決人類面臨的資源和環(huán)境問(wèn)題等方面具有廣闊的應(yīng)用前景。NaTaO3禁帶寬度約為4.0eV，只能吸收紫外光，因此大大降低了太陽(yáng)光的利用率。本論文應(yīng)用水熱合成法，制備了一系列釩、鎢摻雜納米NaTaO3光催化劑，對(duì)NaTaO3進(jìn)行摻雜改性研究。采用XRD、SEM、UV-Vis-DIS、FTIR等表征手段研究了產(chǎn)物物相組成、結(jié)構(gòu)形貌、譜學(xué)特征和光學(xué)性能。同時(shí)我們應(yīng)用密度泛函方法，計(jì)算模擬得到釩、鎢摻雜前后

2、NaTaO3的能帶結(jié)構(gòu)、態(tài)密度和分態(tài)密度，從電子結(jié)構(gòu)水平上探討了摻雜改性對(duì)NaTaO3的能帶結(jié)構(gòu)的調(diào)控作用及形成機(jī)制。結(jié)論如下：
　　 1、用水熱法合成了不同釩摻雜量的納米NaTaO3樣品。XRD分析表明，V摻雜后納米NaTaO3衍射峰向低角度方向發(fā)生系統(tǒng)偏移，V可能以兩種形式摻雜到NaTaO3中：V5+替換Ta5+或V摻雜到晶格間隙中。SEM電鏡圖像顯示釩摻雜NaTaO3呈規(guī)則的大小相對(duì)均勻的立方形貌。通過(guò)UV-Vis漫反射光

3、譜分析表明V摻雜可以顯著的改善NaTaO3的光吸收性能。隨著摻雜量的增加，吸收向可見光區(qū)移動(dòng)，帶隙能降低；紫外光降解羅丹明B的實(shí)驗(yàn)測(cè)試結(jié)果表明釩摻雜可提高NaTaO3的光催化活性。
　　 2、應(yīng)用密度泛函方法對(duì)釩摻雜NaTaO3體系進(jìn)行了能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度的理論模擬。結(jié)果表明，NaTaO3中摻雜V摻雜可以在禁帶中形成以V3d軌道為主的摻雜能級(jí)，降低電子躍遷時(shí)所需要的能量，從而產(chǎn)生可見光響應(yīng)。
　　 3、用水熱法合得到了不同

4、鎢摻雜量的納米NaTaO3樣品，XRD分析表明衍射峰的位置基本不變。UV-Vis漫反射測(cè)試結(jié)果，發(fā)現(xiàn)W摻雜未能顯著改善NaTaO3光吸收。結(jié)合能帶結(jié)構(gòu)計(jì)算分析，鎢摻雜后NaTaO3的能帶位置整體下移，W5d能級(jí)在Ta5d的能級(jí)之上。導(dǎo)帶底與價(jià)帶頂?shù)慕M成沒(méi)有變化。
　　 4、以計(jì)算化學(xué)的相關(guān)原理和思想為指導(dǎo)，采用Client/Server結(jié)構(gòu)模式，構(gòu)建了計(jì)算機(jī)分子材料設(shè)計(jì)平臺(tái)。并成功的移植了大型并行量子化學(xué)軟件包NWChem和從頭