不同紫外光源下MnO-,2-對光催化劑活性的影響研究.pdf

1、多相光催化氧化是近年來發(fā)展起來的水處理高級氧化技術(shù)之一，特別是對徹底礦化水中有機污染物具有明顯的優(yōu)勢，已成為近年來的研究熱點?；诟鞣N工藝水體中可能廣泛存在氧化錳顆粒物和本實驗室關(guān)于顆粒物影響TiO2光催化活性的前期研究積累，本論文以一種偶氮有機染料——甲基橙為模擬有機污染物，以六種典型光催化劑為研究對象，通過實驗來研究三種晶型的MnO2對催化劑光催化降解有機污染物活性的影響，重點是比較在不同波長紫外光源下的影響，并探討溶液pH及顆粒物

2、濃度的影響。本論文研究的是與光催化劑的穩(wěn)定性有關(guān)的問題，對推動光催化技術(shù)大規(guī)模實際應(yīng)用提供新的實驗依據(jù)，具有重要的意義。
　　 本論文的主要工作及結(jié)果如下：
　　 （1）制備了SnO2、CdS、BiVO4和Cu2O等四種粉末態(tài)光催化劑和α-MnO2、β-MnO2和δ-MnO2等模擬環(huán)境顆粒物，并采用XRD、SEM和UV-Vis等手段進行了表征。
　　 （2）在UV365/28W紫外光源下，初始 pH6.0條件下，

3、考察了不同晶型MnO2顆粒物對TiO2光催化降解甲基橙活性的影響。結(jié)果表明，在UV365/28W光源輻照下三種MnO2顆粒物均導(dǎo)致TiO2光催化劑失活，其抑制程度次序為：α-MnO2≈δ-MnO2>β-MnO2。
　　 在初始pH6.0條件下，考察了不同濃度MnO2對TiO2光催化降解甲基橙活性的影響。結(jié)果表明，三種晶型MnO2對TiO2的致毒效應(yīng)均隨MnO2濃度的增大而明顯增強。
　　 研究了初始pn分別為4.0、6.

4、0和8.0條件下，不同晶型MnO2顆粒物的存在對TiO2光催化降解甲基橙活性的影響。結(jié)果顯示，α-MnO2和β-MnO2對TiO2光催化劑致毒效應(yīng)的順序均為：pH8.0>pH4.0>pH6.0，而δ-MnO2對TiO2光催化劑致毒效應(yīng)的順序為：pH4.0>pH6.0>pH8.0。這說明，當用光催化技術(shù)處理不同pH的廢水時，MnO2都會抑制TiO2的光催化活性，并且不能簡單的通過調(diào)節(jié)pH來避免TiO2失活。
　　 （3）在UV30

5、2/16W紫外光源下，考察了不同晶型MnO2顆粒物對TiO2光催化降解甲基橙活性的影響。結(jié)果表明，初始pH6.0條件下，三種MnO2顆粒物均導(dǎo)致TiO2光催化劑失活，其抑制程度次序與在UV365/28W光源下的情況一致。在初始pH6.0條件下，三種晶型MnO2對TiO2的致毒效應(yīng)均隨MnO2濃度的增大而明顯增強。初始p8分別為4.0、6.0和8.0條件下，三種晶型MnO2對TiO2的光催化活性的影響程度次序與在UV365/28W光源下的

6、情況一致。
　　 （4）在UV254/25W紫外光源下，考察了不同晶型MnO2顆粒物對TiO2光催化降解甲基橙活性的影響。結(jié)果表明，初始pH6.0條件下，三種MnO2顆粒物對TiO2光催化劑的影響卻非常小，TiO2光催化劑能基本保持穩(wěn)定。在初始pH6.0條件下，三種晶型MnO2對TiO2光催化的減弱作用隨MnO2濃度的增大卻沒有發(fā)生明顯變化。初始pH分別為4.0、6.0和8.0條件下，三種晶型MnO2對TiO2的光催化活性均未產(chǎn)

7、生明顯影響。
　　 （5）在不同波長紫外光源下，初始pH6.0條件下，考察了不同晶型MnO2顆粒物對磷鎢酸光催化降解甲基橙活性的影響。結(jié)果表明，在UV365/28W和UV302/16W光源輻照下三種MnO2顆粒物導(dǎo)致磷鎢酸光催化劑失活，而在UV254/25W光源輻照下三種MnO2顆粒物對磷鎢酸光催化劑有弱抑制效應(yīng)，但在該光源下隨反應(yīng)時間的延長甲基橙都能完全降解，MnO2顆粒物不會導(dǎo)致磷鎢酸光催化劑失活。
　　 （6）在初

8、始pH6.0條件下，研究了不同晶型MnO2顆粒物對CdS、SnO2、BiVO4和Cu2O光催化降解甲基橙活性的影響。結(jié)果表明，在UV365/28W光源輻照下三種MnO2顆粒物對CdS光催化降解甲基橙活性沒有明顯的抑制作用。SnO2、BiVO4和Cu2O三種光催化劑在UV365/28W光源輻照下光催化活性低，而在UV254/25W光源輻照下具有良好的光催化活性，同時在UV254/25W光源輻照下三種MnO2顆粒物對SnO2、BiVO4和C

9、u2O光催化降解甲基橙活性沒有明顯的抑制作用。
　　 （7）利用光纖光譜儀對光催化實驗所用的紫外光源進行表征，通過測定光源輻射光譜，確定了紫外光源在不同波長范圍內(nèi)相應(yīng)的輻射強度。表征結(jié)果表明，三種光源的主波長與標注的波長基本一致，并且是波長最短的光。結(jié)合光催化活性實驗結(jié)果分析，部分光催化劑的穩(wěn)定性與使用的紫外光源的波長有關(guān)，這是一個新現(xiàn)象。由之前實驗研究基礎(chǔ)分析，TiO2與MnO2作用后使自身的禁帶寬度增大、光利用率降低，并把M