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1、多相光催化氧化是近年來(lái)發(fā)展起來(lái)的水處理高級(jí)氧化技術(shù)之一,特別是對(duì)徹底礦化水中有機(jī)污染物具有明顯的優(yōu)勢(shì),已成為近年來(lái)的研究熱點(diǎn)。基于各種工藝水體中可能廣泛存在氧化錳顆粒物和本實(shí)驗(yàn)室關(guān)于顆粒物影響TiO2光催化活性的前期研究積累,本論文以一種偶氮有機(jī)染料——甲基橙為模擬有機(jī)污染物,以六種典型光催化劑為研究對(duì)象,通過(guò)實(shí)驗(yàn)來(lái)研究三種晶型的MnO2對(duì)催化劑光催化降解有機(jī)污染物活性的影響,重點(diǎn)是比較在不同波長(zhǎng)紫外光源下的影響,并探討溶液pH及顆粒物
2、濃度的影響。本論文研究的是與光催化劑的穩(wěn)定性有關(guān)的問(wèn)題,對(duì)推動(dòng)光催化技術(shù)大規(guī)模實(shí)際應(yīng)用提供新的實(shí)驗(yàn)依據(jù),具有重要的意義。
本論文的主要工作及結(jié)果如下:
(1)制備了SnO2、CdS、BiVO4和Cu2O等四種粉末態(tài)光催化劑和α-MnO2、β-MnO2和δ-MnO2等模擬環(huán)境顆粒物,并采用XRD、SEM和UV-Vis等手段進(jìn)行了表征。
(2)在UV365/28W紫外光源下,初始 pH6.0條件下,
3、考察了不同晶型MnO2顆粒物對(duì)TiO2光催化降解甲基橙活性的影響。結(jié)果表明,在UV365/28W光源輻照下三種MnO2顆粒物均導(dǎo)致TiO2光催化劑失活,其抑制程度次序?yàn)椋害?MnO2≈δ-MnO2>β-MnO2。
在初始pH6.0條件下,考察了不同濃度MnO2對(duì)TiO2光催化降解甲基橙活性的影響。結(jié)果表明,三種晶型MnO2對(duì)TiO2的致毒效應(yīng)均隨MnO2濃度的增大而明顯增強(qiáng)。
研究了初始pn分別為4.0、6.
4、0和8.0條件下,不同晶型MnO2顆粒物的存在對(duì)TiO2光催化降解甲基橙活性的影響。結(jié)果顯示,α-MnO2和β-MnO2對(duì)TiO2光催化劑致毒效應(yīng)的順序均為:pH8.0>pH4.0>pH6.0,而δ-MnO2對(duì)TiO2光催化劑致毒效應(yīng)的順序?yàn)椋簆H4.0>pH6.0>pH8.0。這說(shuō)明,當(dāng)用光催化技術(shù)處理不同pH的廢水時(shí),MnO2都會(huì)抑制TiO2的光催化活性,并且不能簡(jiǎn)單的通過(guò)調(diào)節(jié)pH來(lái)避免TiO2失活。
(3)在UV30
5、2/16W紫外光源下,考察了不同晶型MnO2顆粒物對(duì)TiO2光催化降解甲基橙活性的影響。結(jié)果表明,初始pH6.0條件下,三種MnO2顆粒物均導(dǎo)致TiO2光催化劑失活,其抑制程度次序與在UV365/28W光源下的情況一致。在初始pH6.0條件下,三種晶型MnO2對(duì)TiO2的致毒效應(yīng)均隨MnO2濃度的增大而明顯增強(qiáng)。初始p8分別為4.0、6.0和8.0條件下,三種晶型MnO2對(duì)TiO2的光催化活性的影響程度次序與在UV365/28W光源下的
6、情況一致。
(4)在UV254/25W紫外光源下,考察了不同晶型MnO2顆粒物對(duì)TiO2光催化降解甲基橙活性的影響。結(jié)果表明,初始pH6.0條件下,三種MnO2顆粒物對(duì)TiO2光催化劑的影響卻非常小,TiO2光催化劑能基本保持穩(wěn)定。在初始pH6.0條件下,三種晶型MnO2對(duì)TiO2光催化的減弱作用隨MnO2濃度的增大卻沒(méi)有發(fā)生明顯變化。初始pH分別為4.0、6.0和8.0條件下,三種晶型MnO2對(duì)TiO2的光催化活性均未產(chǎn)
7、生明顯影響。
(5)在不同波長(zhǎng)紫外光源下,初始pH6.0條件下,考察了不同晶型MnO2顆粒物對(duì)磷鎢酸光催化降解甲基橙活性的影響。結(jié)果表明,在UV365/28W和UV302/16W光源輻照下三種MnO2顆粒物導(dǎo)致磷鎢酸光催化劑失活,而在UV254/25W光源輻照下三種MnO2顆粒物對(duì)磷鎢酸光催化劑有弱抑制效應(yīng),但在該光源下隨反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng)甲基橙都能完全降解,MnO2顆粒物不會(huì)導(dǎo)致磷鎢酸光催化劑失活。
(6)在初
8、始pH6.0條件下,研究了不同晶型MnO2顆粒物對(duì)CdS、SnO2、BiVO4和Cu2O光催化降解甲基橙活性的影響。結(jié)果表明,在UV365/28W光源輻照下三種MnO2顆粒物對(duì)CdS光催化降解甲基橙活性沒(méi)有明顯的抑制作用。SnO2、BiVO4和Cu2O三種光催化劑在UV365/28W光源輻照下光催化活性低,而在UV254/25W光源輻照下具有良好的光催化活性,同時(shí)在UV254/25W光源輻照下三種MnO2顆粒物對(duì)SnO2、BiVO4和C
9、u2O光催化降解甲基橙活性沒(méi)有明顯的抑制作用。
(7)利用光纖光譜儀對(duì)光催化實(shí)驗(yàn)所用的紫外光源進(jìn)行表征,通過(guò)測(cè)定光源輻射光譜,確定了紫外光源在不同波長(zhǎng)范圍內(nèi)相應(yīng)的輻射強(qiáng)度。表征結(jié)果表明,三種光源的主波長(zhǎng)與標(biāo)注的波長(zhǎng)基本一致,并且是波長(zhǎng)最短的光。結(jié)合光催化活性實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析,部分光催化劑的穩(wěn)定性與使用的紫外光源的波長(zhǎng)有關(guān),這是一個(gè)新現(xiàn)象。由之前實(shí)驗(yàn)研究基礎(chǔ)分析,TiO2與MnO2作用后使自身的禁帶寬度增大、光利用率降低,并把M
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