系列二氧化鈦基納米粉體的合成與催化性能研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、本論文對納米半導體光催化氧化進行了概述,對納米TiO<,2>光催化材料研究現(xiàn)狀與進展進行了綜述。針對納米TiO<,2>光催化技術在實際應用中存在的太陽光利用率低以及難以回收利用、光催化氧化技術運行成本偏高等問題,采用溶膠技術合成了非負載型及負載型系列TiO<,2>基納米粉體,并對粉體進行了過渡金屬及稀土摻雜改性,在此基礎上對系列TiO<,2>基納米粉體的光催化活性及生物活性進行了研究,并將所合成的負載型納米TiO<,2>光催化劑用于實際

2、工業(yè)的處理,收到較好的效果;同時,探討了TiO<,2>基納米粉體的光催化機理,獲得了最佳合成土藝,豐富了鈦基納米材料的研究內(nèi)容,為半導體光催化材料的開發(fā)提供了有價值的信息,亦對拓寬志丹白土的應用范圍,開發(fā)出一種新型實用的負載型TiO<,2>基光催化材料具有重要的理論價值和現(xiàn)實意義。論文工作主要分為兩部分: 一、納米TiO<,2>的合成、改性及催化性能研究 采用溶膠-凝膠法合成了納米TiO<,2>,以紫外燈為實驗光源,以甲

3、基橙、酸性品紅、次甲基藍等幾種染料和色素的光催化降解為評價體系,研究了納米TiO<,2>的用量以及光解體系pH值等因素對三種物質(zhì)光催化降解速率的影響,獲取了最佳合成工藝,建立了光解動力學方程。一方面,在此基礎上,對納米TiO<,2>進行Zn<'2+>、La<'3+>等金屬離子摻雜改性研究,考察了兩種金屬離子摻雜對催化劑物相結(jié)構(gòu)、吸收光譜及光催化降解甲基橙性能的影響規(guī)律。光解實驗表明,摻雜改性后催化劑的光催化活性與摻雜量有關,適量Zn<'

4、2+>和La<'3+>摻雜后催化劑光催化活性較摻雜前均有明顯提高,這是摻雜后催化劑晶格畸變程度增加、晶粒細化及對光吸收利用率提高等多種因素綜合作用的結(jié)果:另一方面,以廣泛種植的農(nóng)作物豌豆為植物探針,初步研究了納米TiO<,2>對豌豆萌發(fā)及幼苗生長的影響規(guī)律。結(jié)果表明,納米TiO<,2>對豌豆萌發(fā)及幼苗生長的影響與其粒徑及投放量有關,投放量越大,粒徑越小,其影響作用也越大;投放量在一定范圍時,納米TiO<,2>對豌豆萌發(fā)及幼苗生長起促進作

5、用,表現(xiàn)出了較高的生物活性,當投放量超出對應范圍時納米TiO<,2>對豌豆萌發(fā)及幼苗生長則具有明顯的抑制作用。有關影響作用機理尚無定論,可能與自由基的脅迫作用大小有關。 二、TiO<,2>柱撐白土復合光催化劑的合成、改性及光催化性能研究 陜西延安志丹縣天然白土蘊藏豐富,經(jīng)過簡單處理可獲具有層狀微孔結(jié)構(gòu)的活性白土,以其為載體,合成了TiO<,2>柱撐白土復合催化劑,同時選擇另外兩種結(jié)構(gòu)類似的載體--活性碳和沸石作對比,考察

6、了負載量和熱處理溫度對復合催化劑結(jié)構(gòu)及光催化性能的影響規(guī)律。物相結(jié)構(gòu)分析表明,TiO<,2>呈分散狀態(tài)進入白土層中,白土層間距擴大,從而使催化劑具有較高的比表面積;通過負載量和煅燒溫度可調(diào)變復合催化劑層間距與比表面積,進而微控催化劑的吸附性能和光催化活性。光催化實驗表明,當TiO<,2>負載量為66.42%、煅燒溫度為400℃時,所得光催化劑在較低投放量下(600 mg·dm<'-3>)表現(xiàn)出了較高的光催化活性,濃度為10 mg·dm<

7、'-3>的甲基橙溶液經(jīng)紫外光光照后脫色率可達90%以上,高于相同條件下活性炭和沸石負載催化劑及純納米TiO<,2>的光催化活性,這是TiO<,2>柱撐白土復合催化劑較高的比表面積、較高的表面酸性以及納米ZiO<,2>和載體白土之間的耦合作用等多種因素的協(xié)同作用所致。此外,在自然光下,當投放量為1200 mg·dm<'-3>時,復合光催化劑對延安卷煙廠工業(yè)廢水表現(xiàn)出了較好的處理效果,廢水COD去除率為75.1%,且沉降性能好,易于回收利用

8、。為進一步提高TiO<,2>柱撐白土復合催化劑的光催化性能,采用四種稀土離子(Sm<'3+>,Tm<'3+>,Ho<'3+>,Nd<'3+>)對其進行摻雜改性,考察了稀土元素種類和摻雜量對其結(jié)構(gòu)和光催化活性的影響規(guī)律。光催化實驗表明,四種稀土元素摻雜均能提高復合光催化劑的光催化性能,相比之下Tm<'3+>摻雜改性效果最佳,當Zm<'3+>摻雜量為0.1%,催化劑活性較高,相同投放量下,對卷煙廠蒸葉廢水表現(xiàn)出了更好的處理效果,COD去除率

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