獨(dú)居石—磷灰石玻璃陶瓷固化體的制備與性能研究.pdf

1、安全有效的處理放射性核廢物在核能使用過(guò)程中是不可輕視的重大問(wèn)題。玻璃陶瓷固化體兼有玻璃固化體和陶瓷固化體的優(yōu)點(diǎn)，是固化高放廢物(HLW)較理想的基材之一。本文研究了獨(dú)居石玻璃陶瓷固化體和磷灰石玻璃陶瓷固化體，選用組成為26Fe2O3-64P2O5-10B2O3的鐵磷酸鹽玻璃為基礎(chǔ)玻璃，結(jié)合我國(guó)高放廢液的特點(diǎn)，模擬含Ce、La、Sr、Cr等核素的高放廢液。研究了獨(dú)居石晶相生長(zhǎng)對(duì)固化體化學(xué)穩(wěn)定性的影響，分析了獨(dú)居石玻璃陶瓷固化體系列的XRD

2、圖譜、SEM照片和ICP化學(xué)穩(wěn)定性；在磷灰石玻璃陶瓷固化體的研究中更改已有的一次燒成制備法，采用先熔制基礎(chǔ)玻璃，然后燒成固化體的兩步法制備磷灰石玻璃陶瓷固化體；通過(guò)摻加Sr、CaF2總質(zhì)量不同比例的核廢物變化和燒成溫度的改變，合成一系列主晶相為獨(dú)居石晶相和磷灰石晶相的玻璃陶瓷固化體。通過(guò)DTA及XRD圖譜，分析固化體中晶相成核溫度和核生長(zhǎng)以及固化體中晶相情況。得出如下結(jié)論：
　　 (1)獨(dú)居石晶相生長(zhǎng)情況對(duì)獨(dú)居石玻璃陶瓷固化體化

3、學(xué)穩(wěn)定性有重要影響，晶相分布越均勻、晶粒尺寸相差越小，元素浸出率越低。當(dāng)原料粒度d<48um，升溫速率為2℃/min時(shí)，固化體28天的質(zhì)量浸出率為0.239g·m-2·d-1，La元素的歸一化浸出率為4.632×10-5g·m-2·d-1，F(xiàn)e元素的歸一化浸出率為9.234×10-5g·m-2·d-1。
　　 (2)磷灰石玻璃陶瓷固化體對(duì)高放廢物的包容量可達(dá)60wt％。當(dāng)基礎(chǔ)玻璃質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于40wt％較多時(shí)，固化體樣品經(jīng)燒結(jié)后成

4、型性較差。當(dāng)基礎(chǔ)玻璃質(zhì)量分?jǐn)?shù)小于40wt％較多時(shí)，固化體中晶相除氟磷灰石主晶相外，還存在其他晶相。
　　 (3)獨(dú)居石-磷灰石玻璃陶瓷固化體在550℃左右和850℃左右兩個(gè)溫度段分別析出磷灰石晶相和獨(dú)居石晶相，當(dāng)開始成核溫度升高時(shí)，磷灰石晶相比例增大，固化體的質(zhì)量浸出率增大，樣品表面侵蝕嚴(yán)重。開始成核溫度為550℃時(shí)，28天樣品的質(zhì)量浸出率為1.028×10-2 g·m-2·d-1開始成核溫度為600℃時(shí)，28天樣品的質(zhì)量浸出率