摻鐠鈰獨居石陶瓷固化體的制備及化學穩(wěn)定性.pdf

1、本文用鑭系元素鐠(Pr)模擬三價次錒系核素镎(Np)，以Ce2(C2O4)3?10H2O、Pr6O11和NH4H2PO4為原料，通過固相反應合成了摻鐠鈰獨居石固溶體Ce1-xPrxPO4(x=0-1)，采用熱壓燒結制備了摻鐠鈰獨居石陶瓷固化體（Ce0.5Pr0.5PO4），借助失重-差示掃描量熱（TG-DSC）、X射線衍射（XRD）、場發(fā)射掃描電鏡（FESEM）、能譜（EDS）等分析測試手段，研究了鈰獨居石（CePO4）與鐠獨居石（Pr

2、PO4）的相互固溶規(guī)律，研究了Ce1-xPrxPO4（x=0-1）獨居石固溶體及其陶瓷固化體的較佳制備工藝，分析了其相組成、密度及顯微結構等。
　　結果表明：采用二次研磨/煅燒工藝，制備單相獨居石固溶體Ce1-xPrxPO4(x=0-1)的較佳煅燒工藝為1200oC下煅燒6h；隨著Pr含量的增加，獨居石固溶體Ce1-xPrxPO4(x=0-1)的晶胞參數(shù)a、b、c和晶胞體積V呈線性減小，晶胞參數(shù)?呈線性增加；熱壓燒結制備 Ce0.

3、5Pr0.5PO4獨居石陶瓷固化體的較佳工藝為1150oC保溫2h（30MPa），固化體相對密度可達到99％以上，物相為Ce0.5Pr0.5PO4獨居石固溶體，其晶粒間緊密結合，晶界較模糊。
　　采用 MCC-1靜態(tài)浸出實驗法，通過水熱反應釜裝置模擬深地質處置環(huán)境，借助電感耦合等離子體發(fā)射光譜-質譜（ ICP-MS），研究熱壓燒結Ce0.5Pr0.5PO4陶瓷固化體的化學穩(wěn)定性。結果表明：熱壓燒結的 Ce0.5Pr0.5PO4陶瓷

4、固化體中的Ce元素和Pr元素均具有良好的化學穩(wěn)定性。42d時，Ce元素的歸一化浸出率≤9.93×10-6g·m-2·d-1，浸出率≤1.90×10-12g·m-1；Pr元素的歸一化浸出率≤7.74×10-5g·m-2·d-1，浸出率≤1.48×10-11g·m-1。pH值對熱壓燒結Ce0.5Pr0.5PO4陶瓷固化體中 Ce元素和 Pr元素的歸一化浸出率和浸出率有一定影響。Ce元素和Pr元素在弱酸性環(huán)境（pH=5）中的抗浸出性能相對較差