直接水熱法合成沸石功能材料.pdf

1、根據(jù)分子篩研究的主要方向，我們選取對(duì)已有沸石分子篩形貌的結(jié)構(gòu)性能的調(diào)控和硅基結(jié)合金屬雜化多孔材料的合成兩個(gè)方向，采用直接法在水熱條件下通過合成條件的優(yōu)化合成了二維片狀結(jié)構(gòu)ZSM-5分子篩、過渡金屬及貴金屬封裝分子篩功能沸石材料，這些材料在甲醇制烯烴、乙炔加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性。而直接法具有的簡便、可控、經(jīng)濟(jì)的突出優(yōu)點(diǎn)，為這些材料的工業(yè)化應(yīng)用奠定了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴采用氟離子作礦化劑，在原位水熱合成條件

2、下合成了二維片狀ZSM-5分子篩。通過調(diào)變分子篩的硅鋁比、氟硅比、模板劑含量及硅源，對(duì)合成條件進(jìn)行了優(yōu)化，實(shí)現(xiàn)了在無任何基底的條件下合成 b軸取向的片狀 ZSM-5分子篩。通過XRD、SEM、NH3-TPD、BET表征測試，對(duì)分子篩的形貌、酸性及孔結(jié)構(gòu)進(jìn)行了全面了解，并通過MTO催化反應(yīng)測試，發(fā)現(xiàn)酸性相近的條件下分子篩的形貌對(duì)反應(yīng)性能影響顯著，片狀分子篩能有效縮短反應(yīng)路徑，提高丁烯的選擇性，芳烴的選擇性也維持在較高水平上，表現(xiàn)出優(yōu)異的催

3、化活性。⑵以鋅胺絡(luò)合物為模板劑分子合成出Zn-CHA型分子篩，通過控制變量法討論了模板劑含量、堿含量、反應(yīng)溫度及晶化時(shí)間對(duì)合成的影響，得出最佳晶化條件為150℃下晶化3-6天。我們選取結(jié)晶度最好的樣品Z2-5作為原粉進(jìn)行后處理，研究 Zn-CHA分子篩的熱穩(wěn)定性和去除模板劑的條件，發(fā)現(xiàn)分子篩的熱穩(wěn)定性較好，在氧氣氛圍下450℃焙燒能完全去除模板劑，為該分子篩的后續(xù)反應(yīng)應(yīng)用奠定了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。⑶為擴(kuò)展分子篩的應(yīng)用范圍，將貴金屬鉑、鈀、金通過