三維石墨烯的制備及其吸附性能的研究.pdf

1、石墨烯是碳原子以sp2雜化形式緊密排列形成的單層二維結構材料，其獨特的光學、電學、熱學、力學和化學性質受到廣泛關注和研究，并賦予其在諸多領域具有廣泛的應用前景。然而石墨烯片層間強的π-π相互作用和范德華力，使其容易發(fā)生堆疊和團聚，限制了二維石墨烯的應用范圍。而三維石墨烯的三維結構，具有一定的強度，能夠避免片層間的團聚，兼具有巨大的表面積、較高的孔隙率等特性，較二維石墨烯應用前景更為廣闊。特別是污水處理方面，三維石墨烯用作吸附材料具有很多

2、優(yōu)勢。
　　本文采用冷凍干燥輔助水熱法制備三維部分還原氧化石墨烯(3DrGO)，研究了制備工藝對3DrGO的影響及3DrGO的吸附性能，分析了其三維交聯(lián)結構的形成，并對其改性處理進行探究。具體內容和結論如下:
　　(1)分別采用改進的Hummers法、冷凍干燥輔助水熱法制備得到了GO以及3DrGO，并對制備工藝進行了優(yōu)化。采用多種分析測試技術表征了3DrGO的結構、成分及親疏水性等。實驗結果表明，制備GO時，中溫氧化反應時間

3、為4h左右制備效果最優(yōu)。中溫氧化反應時間過短，人造石墨的利用率較低;反應時間過長，反應液易粘結成塊，影響下一步反應。三維結構的形成受水熱反應和冷凍干燥的影響。使用濃度越高的GO膠體水溶液進行水熱反應，臨界成形時間越短、強度越高。水熱反應時間越長、溫度越高水凝膠的體積越小。
　　(2)研究了3DrGO在水熱反應過程中形成的有一定有序性的三維交聯(lián)結構。結果表明，3DrGO有一定有序性的交聯(lián)結構是在水熱過程中形成的，冷凍干燥法阻礙了表面

4、張力對水凝膠三維結構的破壞，降低了片層之間團聚、重聚的現(xiàn)象，維持了三維網絡結構，使得3DrGO得以形成。
　　(3)研究了3DrGO對甲基橙(MO)的吸附陛能，以及濃度、溫度、接觸時間、pH等因素對吸附性能的影響，繪制了等溫吸附曲線以及動力學曲線，并進行了模型擬合、探討了吸附機理。實驗結果表明，3DrGO對MO的最大吸附量在293K、313K、333K時分別為～165mg/g、～179mg/g、～204mg/g，且優(yōu)于碳納米管的吸

5、附量。等溫曲線擬合結果表明較Freundlich模型等溫曲線，吸附過程更符合Langmuir模型，說明3DrGO對MO的吸附是單分子層的物理吸附。在實驗溫度范圍內，隨著溫度升高，最大吸附量升高，說明溫度升高有利于吸附的進行。接觸時間對吸附影響的實驗結果表明，3DrGO可以在400～800min達到吸附平衡。動力學擬合結果顯示，3DrGO對MO的吸附符合為二級動力學模型。在不同的MO初始濃度下，pH升高時，3DrGO對MO的吸附量均有所下