三維石墨烯的構造及其光催化應用.pdf

1、石墨烯(Graphene)是一種單原子層的二維晶體結構，由6個碳原子通過sp2雜化形成的六邊形蜂窩狀結構。其原材料豐富、綠色無毒、價格低廉，其制備工藝相對簡單、成熟、容易產(chǎn)業(yè)化，其二維納米結構與半導體光催化劑易形成異質(zhì)結構，并表現(xiàn)出獨特的光電特性。因石墨烯長程有序的π鍵電子結構使其展現(xiàn)出獨特的化學性能、光學性質(zhì)、電學性能、熱學性能以及力學性能，并使得石墨烯在儲氫材料、太陽能光伏電池、鋰電池、超級電容器、光電探測器以及光催化劑等領域有著獨

2、特的應用前景。特別是，三維石墨烯宏觀結構兼具二維石墨烯固有特性以及多孔形貌，在光、電等物理性能、吸附催化降解、生物兼容等方面表現(xiàn)出很多特性，比如三維結構高吸附性能、強機械性能、高導電率、低體傳輸電阻與快電子傳輸性能、大比表面積和可塑性等等。為此，圍繞如何構造復合有半導體光催化劑（如二氧化鈦）的三維石墨烯結構，同時對該異質(zhì)結構的吸附、光催化應用及其光生載流子動力學過程進行了研究，具體內(nèi)容如下:
　　1.通過控制氧化劑量的配比來氧化鱗

3、片狀石墨從而制備氧化石墨烯，并利用高溫水熱還原氧化石墨烯制成單層或少層石墨烯。通過X射線衍射儀(XRD)、場發(fā)射掃描電子顯微鏡(FESEM)與透射電子顯微鏡(TEM)分別來分析氧化石墨烯和石墨烯的結構和形貌。采用紅外光譜(FT-IR)和拉曼光譜（Raman）來證實氧化石墨烯和石墨烯的元素成分以及還原程度。最后通過紫外可見吸收光譜(UV-Vis)和光致發(fā)光光譜(PL)來研究其光學性質(zhì)，為進一步探究三維石墨烯與光催化劑的復合材料奠定基礎。<

4、br>　　2.通過一步水熱自組裝法，將修飾有TiO2納米顆粒(NPs)的還原氧化石墨烯(RGO)納米片負載于活性炭纖維(ACF)上，制備成三維(3D)宏觀復合結構，實現(xiàn)了納米尺寸材料的宏觀化。將獲得的ACF-RGO-TiO2復合結構通過降解有機染料（即羅丹明B），來概念性驗證其實際效果，研究發(fā)現(xiàn)RGO NSs與TiO2 NPs的引入分別增強了復合物的吸附性能和光催化能力。而且，通過半導體光催化劑將吸附于材料表面的RhB染料光催化降解，使

5、得ACF-RGO-TiO2復合結構的吸附性能得以恢復，概念性地提出兩個實際價值:(1)降解染料污染物優(yōu)于簡單地吸附污染物；(2)吸附劑的回收利用優(yōu)于吸附劑的大量消耗。3D ACF-RGO-TiO2實現(xiàn)了協(xié)同功能化效應，主要是通過水熱復合，不僅賦予了宏觀結構吸附性能，同時賦予其光催化性能，最終拓展了復合結構在環(huán)境凈化方面的應用。
　　3.在光伏電池和光電化學(PEC)電池領域，構建高效的光子俘獲與電荷積聚的光電子納米系統(tǒng)是極具潛力的

6、，所以制備出三維(3D)多孔光電極是非常有意義的，具備以下優(yōu)勢:大的活性比表面積、高效的光子俘獲效率、以及快速的電荷分離及遷移率。因此，設計將還原氧化石墨烯(RGO)與均勻分布的TiO2納米顆粒(NPs)復合制備成異質(zhì)3D多孔光陽極，同時此光陽極在0.6 V（相對Ag/AgCl）外加電壓下能產(chǎn)生2.59 mA cm2的光電流密度，且其無需任何犧牲劑就能獲得0.5％的光裂解水產(chǎn)氫轉(zhuǎn)換效率。與TiO2 NPs基材料相比較，RGO-TiO2復