自冰粉生成水合物氣固反應(yīng)模型研究.pdf

1、由于從冰中生成水合物可以較好地進(jìn)行實(shí)驗(yàn)控制以及比較容易獲得界面面積等參數(shù)，同時(shí)有大量的顯微觀察技術(shù)能用于表征這一過程的細(xì)節(jié)特性，所以此問題得到了集中地研究。在模型建立的研究中，主要的研究方向是將問題描述為氣固反應(yīng)條件下的水合物生成問題，并且基于收縮核模型進(jìn)行研究。已有的模型大致可以分為三類，包括偏重由反應(yīng)進(jìn)程控制的水合物生成過程，側(cè)重由擴(kuò)散進(jìn)程控制的水合物生成過程，以及兼有反應(yīng)進(jìn)程和擴(kuò)散進(jìn)程的生成模型。
　　本文的主要理論研究如下

2、:
　　首先，建立了一個(gè)氣體擴(kuò)散過程主導(dǎo)的氣體與單粒徑冰粉生成水合物的氣固反應(yīng)模型，所建立的模型能夠描述水合物生成過程中隨氣體消耗而產(chǎn)生的壓力降低情形。解決了已有模型對(duì)恒定壓力要求的局限性。模型中討論了兩種方式:分別為考慮相鄰顆粒間的幾何結(jié)構(gòu)上的相互影響，對(duì)半徑進(jìn)行修正的方式M1，以及不考慮這種相互影響的方式M2，并在模型求解中對(duì)比了采用兩種方式的計(jì)算結(jié)果，發(fā)現(xiàn)結(jié)果并無明顯差異。在生成過程中，有效氣體擴(kuò)散系數(shù)將隨時(shí)間變化。有效氣體

3、擴(kuò)散系數(shù)的準(zhǔn)確描述是模擬過程得以實(shí)現(xiàn)的關(guān)鍵。由于現(xiàn)有文獻(xiàn)中關(guān)于擴(kuò)散系數(shù)的準(zhǔn)確值難以獲得，在本模型中，以可測(cè)的壓力信息作為輸入?yún)?shù)，建立了依賴壓力變化的實(shí)時(shí)有效氣體擴(kuò)散系數(shù)求解方法。通過模擬計(jì)算獲得了水合物的轉(zhuǎn)化率，并與實(shí)驗(yàn)獲得數(shù)據(jù)進(jìn)行了比較，驗(yàn)證了結(jié)果的一致性。模擬計(jì)算還獲得了水合物殼及冰顆粒在生成過程中幾何尺寸隨時(shí)間變化的情況。
　　此外，本文對(duì)適應(yīng)于二次加壓，二次升溫，以及添加表面活化劑情形的問題的單徑自冰粉生成水合物的模型建