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文檔簡介
1、鑒于當今的能源現(xiàn)狀、全世界對環(huán)境保護的訴求以及我國的能源儲量結構,合理高效地使用煤炭資源越來越凸顯重要性。煤炭利用技術已經(jīng)在以合成氨為主要代表的行業(yè)大量應用,相關技術日漸成熟,尤其是煤制代用天然氣。但是,煤制天然氣過程的關鍵技術之一是合成氣制甲烷,其中尚存在若干問題需要解決。例如,鎳基催化劑作為主流的甲烷化催化劑其抗硫性差、高溫下易燒結和積碳失活、活性組分與載體作用太強等缺點還有待彌補。
為了尋求性能更佳的甲烷化催化劑,本論文
2、基于固定床管式反應器對制備的一系列催化劑進行活性評價,并運用一系列表征手段對催化劑進行測試,最終確定了最佳的復合載體MgO-Al2O3以及最佳復合載體中MgO的含量。此外,考察了焙燒溫度、金屬助劑La和活性組分Co的添加對催化劑活性的影響。
本文研究獲得的主要結果如下。
(1)采用液相溶膠包裹修飾法制備了系列NiO/MOx-Al2O3(M=Si,Zr,Mg)催化劑。反應前在10%H2/N2氣氛下400℃還原3h。考察
3、不同復合載體對催化劑活性的影響。結果表明,加入Si、Zr和Mg后,活性組分Ni與載體Al2O3之間的相互作用得以減弱,利于催化劑在低溫下的還原。系列NiO/MOx-Al2O3催化劑的活性明顯依賴于載體中添加的第二金屬氧化物的種類。不同載體所制鎳基催化劑中CO轉化率依次為: NiO/MgO-Al2O3>NiO/ZrO2-Al2O3> NiO/SiO2-Al2O3>NiO/Al2O3。
(2)在催化劑NiO/MgO-Al2O3中,
4、使MgO含量在0%-20%(以催化劑為基準的重量百分比,下同)之間變化,以考察MgO添加量對催化活性的影響。研究結果表明,當MgO含量為10%時,對催化劑活性的促進作用最大,在各反應溫度下均表現(xiàn)出比其他MgO含量的催化劑更高的活性。同時發(fā)現(xiàn),高MgO添加量(20%)的催化劑較之低MgO添加量(5%)的催化劑更適合在高溫下反應。利用X射線衍射(XRD)、氮氣吸附脫附(BET)、程序升溫還原(TPR)、二氧化碳程序升溫脫附(CO2-TPD)
5、等表征方法對催化劑進行研究,結果可見,由于MgO的晶格大小與NiO相近,可以在晶胞中與NiO互換,與NiO形成固溶體,其結果是MgO替代了一部分NiO與載體Al2O3緊密結合,使得催化劑表面的游離鎳增多,從而促進氫在催化劑表面的吸附。而表面吸附的氫越多,在催化劑表面由CO分解生成的活性碳物種以及氧物種能夠加速轉化為CH4和CO2,促進催化劑吸附的CO從催化劑表面脫除釋放,從而為CO的再吸附提供新的活性位點,加速了CO的吸附。在這個過程中
6、,CO轉化反應速率提升,即催化劑的活性得到提高。
(3)將上述所制高活性10%NiO/10%MgO-Al2O3催化劑分別在400℃、500℃和600℃溫度下焙燒,結果表明焙燒溫度對催化劑活性有顯著影響。提高焙燒溫度使得活性組分Ni與載體Al2O3之間的相互作用增強,導致活性組分鎳更難于在低溫下還原,最終造成催化劑甲烷化活性大幅度降低。
(4)通過單因素考量La2O3含量不同對催化劑活性有影響后,結合MgO添加量和焙燒
7、溫度,采用正交試驗方法,綜合考察了以上三個因素對催化劑活性的影響。結果顯示,在本文所選擇的因素水平條件下,以焙燒溫度對催化劑活性的影響為最大。在所設定的條件下,5%La2O3-5%MgO-400℃的催化劑甲烷化性能最佳。助劑La2O3在催化劑中主要是通過促進NiO在載體Al2O3表面的分散,以及減弱NiO與載體之間的相互作用而起作用。
(5)添加Co作為甲烷化催化劑的第二活性組分Co,結合還原溫度與焙燒溫度,綜合分析了各因素對
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