氧化亞氮與氮氧化物時(shí)空足跡模型研究.pdf

1、人類(lèi)活動(dòng)對(duì)自然氮循環(huán)過(guò)程的擾動(dòng)導(dǎo)致活性氮大氣排放急劇增長(zhǎng)，明確其排放時(shí)空格局對(duì)氣候變化減緩以及相應(yīng)大氣污染控制措施的制定具有重要意義。農(nóng)業(yè)生產(chǎn)與化石燃料燃燒在全球人為大氣活性氮排放中占比分別為56.5％、35.3％;我國(guó)來(lái)自農(nóng)業(yè)施肥的溫室氣體氧化亞氮(N2O)和來(lái)自化石燃料燃燒的二次細(xì)顆粒物主要前體物氮氧化物(NOx)是活性氮排放中的典型污染物。然而，由于空間數(shù)據(jù)的缺乏，N2O和NOx排放源強(qiáng)的空間分布評(píng)估仍頗具挑戰(zhàn)。生物地球化學(xué)過(guò)程模

2、型、遙感技術(shù)的發(fā)展為活性氮空間評(píng)估提供了空間信息，但如何挖掘空間信息數(shù)據(jù)，進(jìn)而量化活性氮排放時(shí)空規(guī)律，目前尚不明確。
　　本文旨在從活性氮在不同時(shí)間與地域的生物地球化學(xué)與人類(lèi)活動(dòng)足跡視角，利用多源數(shù)據(jù)與統(tǒng)計(jì)建模手段破解數(shù)據(jù)缺乏難題，解析農(nóng)業(yè)施肥N2O與化石燃料燃燒NOx排放時(shí)空格局。在排放清單、生物地球化學(xué)模型與遙感反演方法綜述基礎(chǔ)上，以中國(guó)省市區(qū)域?yàn)榭臻g尺度、最大數(shù)據(jù)可獲取年份為時(shí)間邊界，通過(guò)統(tǒng)計(jì)年鑒、研究論文等文獻(xiàn)數(shù)據(jù)與全球遙

3、感數(shù)據(jù)共享平臺(tái)數(shù)據(jù)采集，研究了農(nóng)業(yè)施肥的N2O排放與化石燃料燃燒的NOx排放時(shí)空足跡評(píng)估模型。以我國(guó)典型特色經(jīng)濟(jì)作物毛竹為例，利用生物地球化學(xué)過(guò)程模型DeComposition-DeNitrification(DNDC)蒙特卡洛模擬數(shù)據(jù)樣本，通過(guò)偏相關(guān)分析法篩選評(píng)估參數(shù)，進(jìn)而采用逐步多元回歸分析法構(gòu)建了施肥N2O排放計(jì)算模型，評(píng)估我國(guó)省域尺度毛竹林N2O排放源強(qiáng)分布;通過(guò)DMSP/OLS夜間穩(wěn)定燈光遙感數(shù)據(jù)與NOx排放相關(guān)性分析驗(yàn)證，開(kāi)

4、展了基于聚類(lèi)分析的地域分區(qū)，構(gòu)建了不同區(qū)域基于夜間燈光的燃燒源NOx排放回歸模型，并采用基于空間自相關(guān)分析的Moran'sⅠ指數(shù)解析了NOx排放的空間集聚特征;通過(guò)農(nóng)業(yè)施肥情景分析與區(qū)域間貿(mào)易流通隱含氮足跡的多區(qū)域投入產(chǎn)出分析探討了N2O與NOx足跡的管理對(duì)策。主要研究結(jié)論如下:
　　(1)毛竹林施肥活性氮N2O排放(E)時(shí)空格局與氮肥施用量(N)和降水量(P)顯著相關(guān)。比選三種基于當(dāng)前施肥N2O排放影響理論的線(xiàn)性與非線(xiàn)性模型，最

5、優(yōu)排放評(píng)估模型為E=0.057 N-2.61×10-3 P，在96≤N≤298 kgN hm-2、700≤P≤2100 mmyr-1的應(yīng)用條件下模型參數(shù)誤差所導(dǎo)致不確定性區(qū)間為±3.2％。統(tǒng)計(jì)建模所采用DNDC蒙特卡洛數(shù)據(jù)樣本，經(jīng)點(diǎn)位驗(yàn)證DNDC模擬值與實(shí)測(cè)報(bào)道值相對(duì)偏差、均方根誤差分別為+10.2％、1.7;最優(yōu)排放模型評(píng)估結(jié)果的交叉驗(yàn)證R2為0.845，其表現(xiàn)優(yōu)于同類(lèi)研究。我國(guó)毛竹林施肥N2O排放，隨施肥量增長(zhǎng)而呈上升態(tài)勢(shì)，自第一次

6、全國(guó)森林資源清查以來(lái)的40年內(nèi)，毛竹林N2O排放總量從1973年的1.6±0.3 Ggyr-1升至2012年的17.0±3.6 Ggyr-1，年均增長(zhǎng)率達(dá)6.2％;降水量是主要活性氮源強(qiáng)調(diào)控因子，導(dǎo)致肥料氮至N2O轉(zhuǎn)化足跡的地域差異，內(nèi)陸省份單位施肥量所致N2O排放較沿海地區(qū)高38.0％。
　　(2)化石燃料燃燒的NOx排放與夜間燈光強(qiáng)度顯著相關(guān)。經(jīng)聚類(lèi)分析比選，建立了DMSP/OLS夜間穩(wěn)定燈光遙感影像柵格單位灰度值NOx排放的

7、分區(qū)指標(biāo)，將研究區(qū)內(nèi)30省劃分為Ⅰ區(qū)和Ⅱ區(qū)，Ⅰ區(qū)包括內(nèi)蒙古、江西、湖北、湖南、四川與貴州6省、Ⅱ區(qū)包括北京、上海、廣東等其余24省和自治區(qū);NOx排放最優(yōu)評(píng)估模型分別為Ⅰ區(qū)y=1.070x(R2=0.948)，Ⅱ區(qū)y=0.696x(R2=0.950)，其中y為NOx排放源強(qiáng)、x為DMSP/OLS夜間穩(wěn)定燈光遙感影像柵格灰度值;燈光模型評(píng)估結(jié)果與已有清單、遙感反演結(jié)果具有較高可比性，NOx年排放評(píng)估值較清單文獻(xiàn)值高4.1％-13.8％，N

8、Ox排放強(qiáng)度與對(duì)流層NO2垂直柱濃度遙感反演數(shù)據(jù)相關(guān)系數(shù)為0.740-0.794(p＜0.01)?；谖覈?guó)在“九五”至“十一五”期間可獲取的DMSP/OLS數(shù)據(jù)，計(jì)算了化石燃料燃燒的NOx排放，結(jié)果顯示NOx排放從1995年的8.6 Tg增長(zhǎng)至2010年的28.1 Tg，年均增長(zhǎng)率達(dá)8.2％;全國(guó)NOx排放強(qiáng)度的Moran'sⅠ指數(shù)在研究期內(nèi)增長(zhǎng)50.7％，表明NOx排放空間集聚性逐年增強(qiáng)，其中京津冀、長(zhǎng)三角、珠三角地區(qū)呈典型高-高集聚

9、特征，對(duì)周邊區(qū)域NOx排放具有強(qiáng)大的輻射與帶動(dòng)作用。
　　(3)經(jīng)N2O與NOx足跡分析，提出了大氣氮排放的空間分異管控措施。對(duì)農(nóng)業(yè)毛竹林N2O排放，經(jīng)情景模擬足跡分析，沿海地區(qū)首要控制施肥方式，內(nèi)陸地區(qū)則首要控制肥料種類(lèi)，將在不影響毛竹產(chǎn)量的前提下使我國(guó)毛竹林N2O減排潛力于2030年達(dá)11.1 Tgyr-1 CO2-eq，其減排量約為當(dāng)前我國(guó)農(nóng)田N2O總排放量的5.6％。對(duì)化石燃料燃燒NOx排放，經(jīng)區(qū)域間投入產(chǎn)出分析，NOx排