氧化亞氮與氮氧化物時空足跡模型研究.pdf

1、人類活動對自然氮循環(huán)過程的擾動導致活性氮大氣排放急劇增長，明確其排放時空格局對氣候變化減緩以及相應大氣污染控制措施的制定具有重要意義。農業(yè)生產與化石燃料燃燒在全球人為大氣活性氮排放中占比分別為56.5％、35.3％;我國來自農業(yè)施肥的溫室氣體氧化亞氮(N2O)和來自化石燃料燃燒的二次細顆粒物主要前體物氮氧化物(NOx)是活性氮排放中的典型污染物。然而，由于空間數(shù)據的缺乏，N2O和NOx排放源強的空間分布評估仍頗具挑戰(zhàn)。生物地球化學過程模

2、型、遙感技術的發(fā)展為活性氮空間評估提供了空間信息，但如何挖掘空間信息數(shù)據，進而量化活性氮排放時空規(guī)律，目前尚不明確。
　　本文旨在從活性氮在不同時間與地域的生物地球化學與人類活動足跡視角，利用多源數(shù)據與統(tǒng)計建模手段破解數(shù)據缺乏難題，解析農業(yè)施肥N2O與化石燃料燃燒NOx排放時空格局。在排放清單、生物地球化學模型與遙感反演方法綜述基礎上，以中國省市區(qū)域為空間尺度、最大數(shù)據可獲取年份為時間邊界，通過統(tǒng)計年鑒、研究論文等文獻數(shù)據與全球遙

3、感數(shù)據共享平臺數(shù)據采集，研究了農業(yè)施肥的N2O排放與化石燃料燃燒的NOx排放時空足跡評估模型。以我國典型特色經濟作物毛竹為例，利用生物地球化學過程模型DeComposition-DeNitrification(DNDC)蒙特卡洛模擬數(shù)據樣本，通過偏相關分析法篩選評估參數(shù)，進而采用逐步多元回歸分析法構建了施肥N2O排放計算模型，評估我國省域尺度毛竹林N2O排放源強分布;通過DMSP/OLS夜間穩(wěn)定燈光遙感數(shù)據與NOx排放相關性分析驗證，開

4、展了基于聚類分析的地域分區(qū)，構建了不同區(qū)域基于夜間燈光的燃燒源NOx排放回歸模型，并采用基于空間自相關分析的Moran'sⅠ指數(shù)解析了NOx排放的空間集聚特征;通過農業(yè)施肥情景分析與區(qū)域間貿易流通隱含氮足跡的多區(qū)域投入產出分析探討了N2O與NOx足跡的管理對策。主要研究結論如下:
　　(1)毛竹林施肥活性氮N2O排放(E)時空格局與氮肥施用量(N)和降水量(P)顯著相關。比選三種基于當前施肥N2O排放影響理論的線性與非線性模型，最

5、優(yōu)排放評估模型為E=0.057 N-2.61×10-3 P，在96≤N≤298 kgN hm-2、700≤P≤2100 mmyr-1的應用條件下模型參數(shù)誤差所導致不確定性區(qū)間為±3.2％。統(tǒng)計建模所采用DNDC蒙特卡洛數(shù)據樣本，經點位驗證DNDC模擬值與實測報道值相對偏差、均方根誤差分別為+10.2％、1.7;最優(yōu)排放模型評估結果的交叉驗證R2為0.845，其表現(xiàn)優(yōu)于同類研究。我國毛竹林施肥N2O排放，隨施肥量增長而呈上升態(tài)勢，自第一次

6、全國森林資源清查以來的40年內，毛竹林N2O排放總量從1973年的1.6±0.3 Ggyr-1升至2012年的17.0±3.6 Ggyr-1，年均增長率達6.2％;降水量是主要活性氮源強調控因子，導致肥料氮至N2O轉化足跡的地域差異，內陸省份單位施肥量所致N2O排放較沿海地區(qū)高38.0％。
　　(2)化石燃料燃燒的NOx排放與夜間燈光強度顯著相關。經聚類分析比選，建立了DMSP/OLS夜間穩(wěn)定燈光遙感影像柵格單位灰度值NOx排放的

7、分區(qū)指標，將研究區(qū)內30省劃分為Ⅰ區(qū)和Ⅱ區(qū)，Ⅰ區(qū)包括內蒙古、江西、湖北、湖南、四川與貴州6省、Ⅱ區(qū)包括北京、上海、廣東等其余24省和自治區(qū);NOx排放最優(yōu)評估模型分別為Ⅰ區(qū)y=1.070x(R2=0.948)，Ⅱ區(qū)y=0.696x(R2=0.950)，其中y為NOx排放源強、x為DMSP/OLS夜間穩(wěn)定燈光遙感影像柵格灰度值;燈光模型評估結果與已有清單、遙感反演結果具有較高可比性，NOx年排放評估值較清單文獻值高4.1％-13.8％，N

8、Ox排放強度與對流層NO2垂直柱濃度遙感反演數(shù)據相關系數(shù)為0.740-0.794(p＜0.01)?；谖覈凇熬盼濉敝痢笆晃濉逼陂g可獲取的DMSP/OLS數(shù)據，計算了化石燃料燃燒的NOx排放，結果顯示NOx排放從1995年的8.6 Tg增長至2010年的28.1 Tg，年均增長率達8.2％;全國NOx排放強度的Moran'sⅠ指數(shù)在研究期內增長50.7％，表明NOx排放空間集聚性逐年增強，其中京津冀、長三角、珠三角地區(qū)呈典型高-高集聚

9、特征，對周邊區(qū)域NOx排放具有強大的輻射與帶動作用。
　　(3)經N2O與NOx足跡分析，提出了大氣氮排放的空間分異管控措施。對農業(yè)毛竹林N2O排放，經情景模擬足跡分析，沿海地區(qū)首要控制施肥方式，內陸地區(qū)則首要控制肥料種類，將在不影響毛竹產量的前提下使我國毛竹林N2O減排潛力于2030年達11.1 Tgyr-1 CO2-eq，其減排量約為當前我國農田N2O總排放量的5.6％。對化石燃料燃燒NOx排放，經區(qū)域間投入產出分析，NOx排