負(fù)載型貴金屬催化劑的制備及對(duì)鄰二甲苯深度催化氧化的研究.pdf

1、揮發(fā)性有機(jī)化合物(volatile organic compounds，VOCs)在油漆、農(nóng)藥、醫(yī)藥、有機(jī)化工等行業(yè)有著廣泛應(yīng)用。其中大部分苯系VOCs嚴(yán)重污染環(huán)境和影響人體健康。因此，采取適當(dāng)?shù)姆椒◤氐紫较滴廴疚铮殉蔀槟壳碍h(huán)境治理中的重要研究課題之一。催化氧化法(也叫催化燃燒法)可將苯系污染物直接轉(zhuǎn)化為二氧化碳和水，是處理苯系污染物的有效方法之一。本論文以深度催化氧化鄰二甲苯為模型反應(yīng)，以負(fù)載型貴金屬為催化劑，從鄰二甲苯的轉(zhuǎn)化率

2、和二氧化碳的產(chǎn)率綜合評(píng)價(jià)了催化反應(yīng)的活性，并應(yīng)用X射線衍射(XRD)、比表面積(BET)、掃描電子顯微鏡(SEM)、X射線能譜儀(EDS)、x光電子能譜(XPS)及氫氣程序升溫還原(H2-TPR)等技術(shù)，研究了催化劑的微觀結(jié)構(gòu)和活性之間的關(guān)系。具體研究?jī)?nèi)容如下： (1)采用浸漬法制備了系列Pt/γ-A12O3、Pd/γ-A12O3及Pt-Pd/γ-A12O3等負(fù)載型單、雙貴金屬催化劑，考察了貴金屬的類型、負(fù)載量等對(duì)鄰二甲苯的轉(zhuǎn)化

3、率、二氧化碳的產(chǎn)率和選擇性的影響，同時(shí)比較了單、雙貴金屬類催化劑在催化活性上的差異。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，Pd類催化劑的催化活性明顯高于Pt類催化劑。將一定量Pt添加于Pd/γ-A12O3中可使催化活性顯著提高，說(shuō)明Pt對(duì)Pd/γ-A12O3催化劑具有促進(jìn)作用。催化劑0.5％Pt-2％Pd/γ-A12O3在185℃可使0.08％(體積分?jǐn)?shù))的鄰二甲苯完全轉(zhuǎn)化為CO2和水，此時(shí)二氧化碳的產(chǎn)率達(dá)到97.3％。在60 h催化性能考察中，Pt-Pd/γ-A

4、12O3催化劑表現(xiàn)出很好的穩(wěn)定性。 (2)以異丙醇鋁和硝酸鈰為前驅(qū)體，采用溶膠.凝膠法制備鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的CeAlO3載體，并通過(guò)浸漬法制備了系列Pd/CeAlO3催化劑?？疾霤e/A1摩爾比、貴金屬種類及貴金屬的負(fù)載量等對(duì)催化劑催化活性的影響。結(jié)果顯示，催化劑2％Pd/CeAlO3-0.15具有最佳催化活性，在170℃可使0.08％(體積分?jǐn)?shù))的鄰二甲苯完全轉(zhuǎn)化為CO2和水，此時(shí)二氧化碳的產(chǎn)率達(dá)到100％。XRD、BET、SEM、

5、EDS、XPS及H2-TPR測(cè)試結(jié)果表明：Pd與CeAlO3之間存在一定的相互協(xié)同作用使其催化活性得到顯著提高。 (3)采用溶膠一凝膠法和浸漬法制備了系列Pd/Cel-XLaXA1O3催化劑，考察了不同的La摻雜量對(duì)催化劑催化活性的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn)Pd/Cel-XLaXA1O3催化劑的催化活性要高于Pd/CeAlO3催化劑的催化活性，其中2％Pd/Ce0.8La0.2A1O3催化劑的催化活性最高，T99為165℃，此時(shí)二氧化碳