α、δ-MnO的制備及對鄰二甲苯深度催化氧化的研究.pdf

1、中圖分類號：062UDC：540訶I￡解■刪罵(印密級：學校代碼：碩士學位論文(學歷碩士)公開10094叭6Mn02的制備及對鄰二甲苯深度催化氧化的研究Sythesisofa一、6Mn02andtheircatalyticfordeepcatalyticoxidationofo—xylene作者姓名：指導教師：學科專業(yè)名稱：研究方向：論文開題日期：黃夏青吳銀素副教授有機化學有機分析2012年9月18日h拿大乒已’|●摘要深度催化氧化法是

2、治理苯系污染物中最經濟和最環(huán)保的研究方法之一，它可將苯系污染物深度催化氧化完全轉化為二氧化碳和水。在眾多催化劑中，錳氧化物具有價格低廉、取材方便、合成路線簡單以及良好的催化性能等優(yōu)點，因此，采用合適的方法制備高效的錳氧化物催化劑來消除苯系污染物是一個很有意義的研究課題。本論文以KMn04與正丁胺、KMn04與叔丁胺為原料制備得到系列的0【。Mn02、6Mn02，對目標產物鄰二甲苯進行深度催化氧化。采用x射線衍射(xRD)、冷場發(fā)射掃描電

3、鏡(SEM)、比表面積測試儀(BET)、熱重分析儀(TG／DTA)等手段對催化劑進行表征。具體實驗內容如下：(1)采用界面法，以高錳酸鉀(KMnO。)和不同的胺(乙胺、乙二胺、正丙胺、正丁胺、異丙胺、異丁胺、環(huán)己胺)為原料，制備了系列介孔0【Mn02。考察發(fā)現催化劑活性與胺的極性有關，不同的胺中正丁胺制備催化劑活性最好，在210℃將鄰二甲苯深度催化氧化為二氧化碳和水。進一步以高錳酸鉀與正丁胺為原料，考察了摩爾比、反應物濃度、不同溶劑、溶

4、劑量不同和焙燒溫度對催化劑物相及形貌的影響。實驗得出制各介孔材料0【Mn02與胺的還原性、溶解性、空間結構等因素有關。制備的0【Mn02催化活性最好的條件為：以O02molKMn04和01tool正丁胺為原料，采用H20／CH2C12為界面，室溫下反應24h。通過BET和BJH模型分析出，該方法制備的催化劑的比表面積較大為250671m2g一，平均孔徑為19082nln，屬于介孔材料。催化劑400℃焙燒后正丁胺起到模板劑的作用形成特殊的

5、四棱柱形貌，比表面積(185。543m2gI)較大的介孔材料。研究發(fā)現500℃焙燒后仍為介孔結構，由此可知該方法制備催化劑的熱穩(wěn)定性好。(2)采用室溫氧化還原共沉淀法，以高錳酸鉀(KMn04)和叔丁胺為原料，制備得到6Mn02?？疾炝朔磻椒?、反應溫度、鹽酸處理及焙燒溫度對催化劑物相及性能的影響；并研究制備6Mn02的條件，6Mn02與aMxa02轉化的條件，并從鄰二甲苯的分解率分析上述兩類催化劑的性能。實驗得出制備6Mn02與還原劑的